Dissertationenhttps://kobra.uni-kassel.de:443/handle/123456789/2006040791442024-03-19T03:47:03Z2024-03-19T03:47:03ZUltraschnelle kohärente Kontrollmethoden für die nichtlineare Mikroskopie und SpektroskopieKalas, Tillmannhttps://kobra.uni-kassel.de:443/handle/123456789/152582023-12-04T09:51:20Z2023-11-28T00:00:00ZUltrakurze Laserpulse im Nanojoule-Energiebereich auf der Femto- bis Pikosekunden-Zeitskala ermöglichen die Erzeugung immenser Feldstärken bei Fokussierung auf wenige Quadratmikrometer Fläche. In diesem Szenario wirken starke Kräfte auf die Elektronensysteme von Atomen und Molekülen im Fokus ein, so dass sich die linearen optischen Eigenschaften von Stoffen ändern können – nichtlineare Eigenschaften treten zutage. Mit einem Pulsformer kann auf die breiten Spektren ultrakurzer Laserpulse per spektraler Phasenmodulation so eingewirkt werden, dass fast beliebige zeitliche Intensitäts- und Momentanfrequenz-Verläufe entstehen. Die spektrale Pulsformung steht im Mittelpunkt dieser Arbeit und wird für Anwendungen in der nichtlinearen Mikroskopie und der molekularen kohärenten Quantenkontrolle jenseits der Störungstheorie ausgelotet.
Zunächst wird ein modernes kohärentes Kontrollverfahren zur Pulskompression – Phase Resolved Interferometric Spectral Modulation (PRISM) – in einer geänderten Implementierung analysiert und als Charakterisierungsmethode für ultrakurze Laserpulse weiterentwickelt. Dieses Verfahren wird dann als Ausgangsbasis für ein Experiment zur chromophorfreien nichtlinearen Mikroskopie und einem Experiment zum adiabatischen Populationstransfer in molekularen Prototypen verwendet.
Die untersuchte chromophorfreie Mikroskopiemethode nutzt als Bildkontrast den nichtlinearen Prozess der Selbstphasenmodulation, der zu unterschiedlichen Auffüllungsgraden eines zuvor eingeführten spektralen Loches führt. Die Kontrastmethode ist in Transmission auf nichtlineare Materialparameter sensitiv, die von der Suszeptibilität dritter Ordnung abhängen. An dünnlagigen Graphitproben wird ein Auflösungsvermögen unterhalb der Auflösung eines linear arbeitenden Mikroskops gezeigt.
An gut charakterisierten Farbstoffmolekülen im Singulett System werden adiabatische elektronische Populationstransfermechanismen für resonante und nichtresonante Anregung verifiziert und generalisiert, die zuvor nur an einem speziell synthetisierten Photosensitizer im Triplett System untersucht worden waren. Zwei physikalisch motivierte Kontrollparameter der spektralen Phase werden gegeneinander abgerastert, um eine Fluoreszenz-Kontrolllandschaft zu erschaffen. Die experimentellen Kontrolllandschaften werden auf Basis einer Moleküldynamik-Simulation nachvollzogen und die zugrundeliegenden Kontrollmechanismen werden analysiert. Eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Messungen kann dabei erzielt werden, wobei die gekoppelte Elektronen- und Kernbewegung für die erstaunliche Robustheit des Populationstransfers gegenüber Stößen aus der Lösungsmittelumgebung verantwortlich ist.
2023-11-28T00:00:00ZKalas, TillmannUltrakurze Laserpulse im Nanojoule-Energiebereich auf der Femto- bis Pikosekunden-Zeitskala ermöglichen die Erzeugung immenser Feldstärken bei Fokussierung auf wenige Quadratmikrometer Fläche. In diesem Szenario wirken starke Kräfte auf die Elektronensysteme von Atomen und Molekülen im Fokus ein, so dass sich die linearen optischen Eigenschaften von Stoffen ändern können – nichtlineare Eigenschaften treten zutage. Mit einem Pulsformer kann auf die breiten Spektren ultrakurzer Laserpulse per spektraler Phasenmodulation so eingewirkt werden, dass fast beliebige zeitliche Intensitäts- und Momentanfrequenz-Verläufe entstehen. Die spektrale Pulsformung steht im Mittelpunkt dieser Arbeit und wird für Anwendungen in der nichtlinearen Mikroskopie und der molekularen kohärenten Quantenkontrolle jenseits der Störungstheorie ausgelotet.
Zunächst wird ein modernes kohärentes Kontrollverfahren zur Pulskompression – Phase Resolved Interferometric Spectral Modulation (PRISM) – in einer geänderten Implementierung analysiert und als Charakterisierungsmethode für ultrakurze Laserpulse weiterentwickelt. Dieses Verfahren wird dann als Ausgangsbasis für ein Experiment zur chromophorfreien nichtlinearen Mikroskopie und einem Experiment zum adiabatischen Populationstransfer in molekularen Prototypen verwendet.
Die untersuchte chromophorfreie Mikroskopiemethode nutzt als Bildkontrast den nichtlinearen Prozess der Selbstphasenmodulation, der zu unterschiedlichen Auffüllungsgraden eines zuvor eingeführten spektralen Loches führt. Die Kontrastmethode ist in Transmission auf nichtlineare Materialparameter sensitiv, die von der Suszeptibilität dritter Ordnung abhängen. An dünnlagigen Graphitproben wird ein Auflösungsvermögen unterhalb der Auflösung eines linear arbeitenden Mikroskops gezeigt.
An gut charakterisierten Farbstoffmolekülen im Singulett System werden adiabatische elektronische Populationstransfermechanismen für resonante und nichtresonante Anregung verifiziert und generalisiert, die zuvor nur an einem speziell synthetisierten Photosensitizer im Triplett System untersucht worden waren. Zwei physikalisch motivierte Kontrollparameter der spektralen Phase werden gegeneinander abgerastert, um eine Fluoreszenz-Kontrolllandschaft zu erschaffen. Die experimentellen Kontrolllandschaften werden auf Basis einer Moleküldynamik-Simulation nachvollzogen und die zugrundeliegenden Kontrollmechanismen werden analysiert. Eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Messungen kann dabei erzielt werden, wobei die gekoppelte Elektronen- und Kernbewegung für die erstaunliche Robustheit des Populationstransfers gegenüber Stößen aus der Lösungsmittelumgebung verantwortlich ist.Application of Temporal Airy Pulses for investigating the origin of Laser Induced Periodic Surface Structures and for developing new tools in cell surgery and malignant tissue identificationZielinski, Bastianhttps://kobra.uni-kassel.de:443/handle/123456789/148702023-07-05T07:50:06Z2023-01-01T00:00:00ZIn this thesis, ultrashort Temporal Airy Pulses are used to study Laser Induced Periodic Surface Structures (LIPSS) in Part I and to enable the photoinjection of fluorescent markers into single living cells in Part II, Chapter 8. In both cases, the laser pulse excites a dielectric material (fused silica and water) and the special spatio-temporal dynamics of the interaction of a Temporal Airy Pulse with the dielectric is exploited to extend the shape of the excited region along the axis of laser propagation. For the LIPSS, this allows the creation of high-aspect-ratio sub-wavelength holes in a fused silica sample which act as singular sources for the growth of LIPSS. For the photoinjection into cancer cells, the long excited region reduces the need to focus precisely on the cells outer membrane of the cell, but also raises the question of whether this causes more damage inside the cell. In addition, Part II, Chapter 9 will present the identification of cancer tissue by Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) on biopsy samples from human patients with metastasized cancer. The reader is referred to the topical introductions at the beginning of Part I ‘Investigation of the origin of Laser Induced Periodic Surface Structures with Temporal Airy Pulses’ and Part II ‘Photoporation of cells with single Temporal Airy Pulses and Laser Induced Breakdown Spectroscopy on cancerous tissue’. For Part II, Chapter 8 ‘Optoinjection of fluorescent markers into living HeLa cells with single Temporal Airy Pulses’ and 9 ‘Pathological identification of cancer tissue by laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) and Neural Networks’ provide introduction as well. The technical background Chapters 1 ‘Experimental Setup’, 2 ‘Pulse shaping and characterization of laser pulse parameters’ and the ‘Light and matter interaction’ Chapter 3 contain information relevant to both parts. The Appendix for Part I can be found in A and for Part II in B.
2023-01-01T00:00:00ZZielinski, BastianIn this thesis, ultrashort Temporal Airy Pulses are used to study Laser Induced Periodic Surface Structures (LIPSS) in Part I and to enable the photoinjection of fluorescent markers into single living cells in Part II, Chapter 8. In both cases, the laser pulse excites a dielectric material (fused silica and water) and the special spatio-temporal dynamics of the interaction of a Temporal Airy Pulse with the dielectric is exploited to extend the shape of the excited region along the axis of laser propagation. For the LIPSS, this allows the creation of high-aspect-ratio sub-wavelength holes in a fused silica sample which act as singular sources for the growth of LIPSS. For the photoinjection into cancer cells, the long excited region reduces the need to focus precisely on the cells outer membrane of the cell, but also raises the question of whether this causes more damage inside the cell. In addition, Part II, Chapter 9 will present the identification of cancer tissue by Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) on biopsy samples from human patients with metastasized cancer. The reader is referred to the topical introductions at the beginning of Part I ‘Investigation of the origin of Laser Induced Periodic Surface Structures with Temporal Airy Pulses’ and Part II ‘Photoporation of cells with single Temporal Airy Pulses and Laser Induced Breakdown Spectroscopy on cancerous tissue’. For Part II, Chapter 8 ‘Optoinjection of fluorescent markers into living HeLa cells with single Temporal Airy Pulses’ and 9 ‘Pathological identification of cancer tissue by laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) and Neural Networks’ provide introduction as well. The technical background Chapters 1 ‘Experimental Setup’, 2 ‘Pulse shaping and characterization of laser pulse parameters’ and the ‘Light and matter interaction’ Chapter 3 contain information relevant to both parts. The Appendix for Part I can be found in A and for Part II in B.Chiral recognition in the gas phase using femtosecond to nanosecond photoelectron circular dichroismKastner, Alexanderhttps://kobra.uni-kassel.de:443/handle/123456789/116412021-06-23T14:24:15Z2020-05-01T00:00:00ZDiese Arbeit konzentriert sich auf die chirale Erkennung in der Gasphase unter Verwendung der resonant verstärkten Multi-Photonen-Ionisation. Gasphasentechniken bieten die Möglichkeit, die Chiralität von Molekülen innerhalb einer nahezu interaktionsfreien Umgebung zu untersuchen. Photoionisation von chiralen Molekülen mit zirkular polarisiertem Licht führt zu einer Asymmetrie in der Photoelektronenemission bezüglich der Ausbreitungsrichtung des ionisierenden Lichts. Diese Asymmetrie ist bekannt als Photoelektronenzirkulardichroismus (engl. PECD). PECD wurde sowohl in der Einzelphotonen- als auch in der Multiphotonen-Ionisation untersucht. Basierend auf den bisherigen Ergebnissen, zielt diese Arbeit darauf ab, das Wissen über die Empfindlichkeit von PECD in Bezug auf unterschiedliche Parameter zu erweitern. Die Gasphasen-PECD-Technik ist in der Lage, eine Genauigkeit von unter einem Prozent im Enantiomerenüberschuss zu liefern. Zuvor berichtete Ergebnisse werden hierin erweitert, um weitere Erkenntnisse über das Verhalten der PECD-Technik bei der Untersuchung racemischer Gemische zu liefern. Um die Auswirkung des elektronischen Charakters von Zwischenzuständen sowie der Photoelektronenenergie auf PECD zu untersuchen, wurde ein kontinuierlicher Wellenlängenscan am Fenchon-Prototyp durchgeführt. Der elektronische Charakter des Zwischenzustands zeigt im Falle von Fenchon einen starken Einfluss auf den PECD. Die Erhöhung der Photoelektronenenergie führt zu einer Reduktion des PECD für den 3s Zustand. Um das Wissen über den PECD für verschiedene chemische Strukturen zu erweitern, wurde ein systematischer Scan über verschiedene chirale Moleküle durchgeführt. Es wurde herausgefunden, dass in den meisten Fällen mehr als ein Beitrag im Photoelektronenspektrum (PES) auftritt. Der beobachtete PECD zeigt ausgeprägte Unterschiede für die unterschiedlichen Beiträge. Die Schwingungsstruktur der Rydberg-Zustände wurde mit Hilfe von schmalbandigen Lasern und rovibrationskalten Fenchonmolekülen untersucht. Als Nächstes wurde der PECD bei der Verwendung eines Nanosekundenlasers untersucht. Zunächst wurde ein kommerzieller Nd:YAG wird bei 355 nm eingesetzt, was zu ausgeprägten PECD-Signalen führte. Diese Ergebnisse ebnen den Weg zur Untersuchung der Abhängigkeit des PECD vom Schwingungszustand. Im gesamten Scanbereich ist keine starke Abhängigkeit des PECD vom Schwingungsniveau zu beobachten.
Darüber hinaus wurden Experimente auf Basis eines bichromatischen Felds (400/800 nm) durchgeführt. Ziel ist es, die Elektronendynamik in Edel- gasen sowie in chiralen Systemen zu kontrollieren. Bichromatische Felderin gekreuzter Polarisationsgeometrie (z.B. ) verallgemeinern die Idee der chiralen Erkennung auf Lichtfelder mit maßgeschneidereter Polarisation.
2020-05-01T00:00:00ZKastner, AlexanderDiese Arbeit konzentriert sich auf die chirale Erkennung in der Gasphase unter Verwendung der resonant verstärkten Multi-Photonen-Ionisation. Gasphasentechniken bieten die Möglichkeit, die Chiralität von Molekülen innerhalb einer nahezu interaktionsfreien Umgebung zu untersuchen. Photoionisation von chiralen Molekülen mit zirkular polarisiertem Licht führt zu einer Asymmetrie in der Photoelektronenemission bezüglich der Ausbreitungsrichtung des ionisierenden Lichts. Diese Asymmetrie ist bekannt als Photoelektronenzirkulardichroismus (engl. PECD). PECD wurde sowohl in der Einzelphotonen- als auch in der Multiphotonen-Ionisation untersucht. Basierend auf den bisherigen Ergebnissen, zielt diese Arbeit darauf ab, das Wissen über die Empfindlichkeit von PECD in Bezug auf unterschiedliche Parameter zu erweitern. Die Gasphasen-PECD-Technik ist in der Lage, eine Genauigkeit von unter einem Prozent im Enantiomerenüberschuss zu liefern. Zuvor berichtete Ergebnisse werden hierin erweitert, um weitere Erkenntnisse über das Verhalten der PECD-Technik bei der Untersuchung racemischer Gemische zu liefern. Um die Auswirkung des elektronischen Charakters von Zwischenzuständen sowie der Photoelektronenenergie auf PECD zu untersuchen, wurde ein kontinuierlicher Wellenlängenscan am Fenchon-Prototyp durchgeführt. Der elektronische Charakter des Zwischenzustands zeigt im Falle von Fenchon einen starken Einfluss auf den PECD. Die Erhöhung der Photoelektronenenergie führt zu einer Reduktion des PECD für den 3s Zustand. Um das Wissen über den PECD für verschiedene chemische Strukturen zu erweitern, wurde ein systematischer Scan über verschiedene chirale Moleküle durchgeführt. Es wurde herausgefunden, dass in den meisten Fällen mehr als ein Beitrag im Photoelektronenspektrum (PES) auftritt. Der beobachtete PECD zeigt ausgeprägte Unterschiede für die unterschiedlichen Beiträge. Die Schwingungsstruktur der Rydberg-Zustände wurde mit Hilfe von schmalbandigen Lasern und rovibrationskalten Fenchonmolekülen untersucht. Als Nächstes wurde der PECD bei der Verwendung eines Nanosekundenlasers untersucht. Zunächst wurde ein kommerzieller Nd:YAG wird bei 355 nm eingesetzt, was zu ausgeprägten PECD-Signalen führte. Diese Ergebnisse ebnen den Weg zur Untersuchung der Abhängigkeit des PECD vom Schwingungszustand. Im gesamten Scanbereich ist keine starke Abhängigkeit des PECD vom Schwingungsniveau zu beobachten.
Darüber hinaus wurden Experimente auf Basis eines bichromatischen Felds (400/800 nm) durchgeführt. Ziel ist es, die Elektronendynamik in Edel- gasen sowie in chiralen Systemen zu kontrollieren. Bichromatische Felderin gekreuzter Polarisationsgeometrie (z.B. ) verallgemeinern die Idee der chiralen Erkennung auf Lichtfelder mit maßgeschneidereter Polarisation.Development of Carrier-Envelope-Phase-Stabilized, mJ-Class Laser Sources Generating Intense, Few-Cycle Laser PulsesMusheghyan, Mikayelhttps://kobra.uni-kassel.de:443/handle/123456789/115692020-06-02T14:06:16Z2020-05-19T00:00:00ZOver a decade ago the frontiers of ultrashort physics and nonlinear optics have reached the attosecond timescale ($1 as = 10 ^ {-18} s$) . Currently, in order to generate isolated attosecond pulses, an intense femtosecond pulse is focused in a jet of a noble gas. Given the sufficient intensity, this leads to high harmonic generation (HHG), which can be filtered (gated) to create a single isolated attosecond pulse. The laser source for the driver pulses has to fulfill two requirements: the pulses need to be limited to the duration of only few optical cycles (<6 fs in case of the central wavelength of 800 nm) and the electric waveform needs to be stable. The latter in practice translates to the stability of the phase between the carrier wave and the pulse envelope. This quantity is known as the carrier-envelope phase (CEP). As the field of attosecond physics expands, more accent is put on the reliability and robustness of the few-cycle, CEP-stable laser sources. This work addresses two distinct challenges in this area. Currently, in order to generate mJ-level, few-cycle pulses the following approach is usually undertaken. First, nJ-level femtosecond pulses are generated in a laser oscillator. The generated oscillator pulses are stretched to tens or hundreds of picoseconds and injected into a laser amplifier. The pulses are then amplified to the mJ-level. This amplification method is known under the name of chirped pulse amplification. When the gain medium in the amplifier is titaniumsapphire (Ti:Sa) crystal, the pulse duration after the re-compression is on the order of 30 fs. As of this moment, it is not possible to achieve direct few-cycle output due to the effect known as the gain narrowing. This phenomenon stems from the Gaussian/Lorentzian profile of the gain curve, leading to stronger amplification of the spectral components near the gain maximum. Therefore, during the amplification process the spectrum of the pulses becomes narrower and the duration of the compressed output pulses increases. The gain narrowing presents the reason why the amplifier output duration is limited to the 30-fs range. Hence, for achieving mJ-level, few-cycle pulses, these 30-fs amplifier pulses must be spectrally broadened using a nonlinear scheme and re-compressed afterwards, achieving the few-cycle regime. This leads to more complicated, less stable setups and ultimately sets a limit on the achievable energy of the few-cycle pulses.
There is also a trend in attosecond physics to perform experiments with more energetic XUV photons. This can be done by utilizing driver sources in the longer wavelength region. The reason for this is the scaling of the high harmonic cut-off frequency (which gives the most energetic photons) with l2 of the driver laser wavelength. However, the reverse scaling of $λ ^{-5.5}$ of the HHG efficiency makes the wavelengths in the far-infrared region less useful. In practice, this trade-off leads to the necessity of driver sources in the mid-infrared region (3-5 μm). Since there is currently no laser medium with a sufficiently broadband (for supporting few-cycle duration) emission curve in this wavelength region, the efforts have been concentrated on the development
of parametric sources. When it comes to parametric sources in the mid-infrared, multitude of pump/seed sources and nonlinear crystals present viable options. As it stands, there is no universally accepted or “standard” scheme for generating few-cycle pulses in this wavelength region - various setups have their own up- and downsides.
In the scope of this work, two unique laser systems with a stable CEP are developed to tackle the described challenges.
The first laser system is an ultrabroadband, CEP-stable Ti:Sa amplifier. The compensation of the gain narrowing using custom spectral filters leads to a compact and robust amplification stage with a combination of output pulse parameters that has never before been demonstrated in the scientific literature. The direct output is CEP-stable with pulse duration of sub-13 fs and energy of 3:2 mJ. This system presents a major step forward towards direct generation of few-cycle, mJ-level pulses.
The second laser system is a CEP-stable, potentially few-cycle mid-infrared parametric amplifier. It is pumped/seeded by a 30-fs Ti:Sa amplifier. The presented source explores the viability of using ultrashort laser pulses as pump/seed source for the system. The undertaken approach results in compressed, CEP-stable output with 300 μJ energy per pulse at the 3:4 μm central wavelength. The spectrum of the generated pulses supports few-cycle duration. Such a result has not been demonstrated before for Ti:Sa-pumped parametric amplifiers. This presents an important step towards simpler and more robust parametric sources in this wavelength region.
In this work, the connection between these two systems is also outlined. Namely, the use of the presented ultrabroadband Ti:Sa amplifier as a prospective pump/seed source for the developed mid-infrared parametric amplifier. At the end of the thesis, results of two-color HHG experiments with the mid-infrared parametric amplifier are presented.; Vor über einem Jahrzehnt konnte mit Ultrakurzzeitpulslaser in Verbindung mit nichtlinearen
Prozessen Attosekunden ($1 as = 10 ^ {-18} s$) Lichtpulszüge generiert werden. Um isolierte Attosekunden-
Pulse zu erzeugen, wird derzeit ein intensiver Femtosekunden Laserpuls in einem Edelgasstrahl
fokussiert: Bei ausreichender Intensität führt dies zu einer Hohen Harmonischen Erzeugung
(HHG), die gefiltert werden kann, um einen einzelnen isolierten Attosekundenpuls zu erzeugen.
Die Laserquelle für die Treiberpulse muss zwei Anforderungen erfüllen: Die Pulse müssen
auf die Dauer von nur wenigen optischen Zyklen (<6 fs bei 800-nm Zentralwellenlänge) begrenzt
sein und das elektrische Feld muss stabil sein. Letzteres übersetzt sich in der Praxis in
die Stabilität der Phase zwischen der Trägerwelle und der Einhüllenden des Laserpulses. Diese
Größe wird als Carrier-Envelope Phase (CEP) bezeichnet. Mit zunehmender Verbreitung der
Attosekundenphysik wird die Zuverlässigkeit und Robustheit der CEP-stabilen Laserquellen mit
wenigen Zyklen immer wichtiger. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit zwei unterschiedlichen
Herausforderungen in diesem Bereich.
Gegenwärtig wird zur Erzeugung von Laserpulsen in mJ-Bereich und wenigen Zyklen üblicherweise
der folgende Ansatz gewählt. Zunächst werden in einem Laseroszillator Femtosekundenpulse
auf nJ-Niveau erzeugt. Die erzeugten Oszillatorpulse werden dann auf einige zehn oder
hundert Pikosekunden gedehnt und in einen Laserverstärker eingekoppelt und in den mJ-Bereich
verstärkt. Diese Verstärkungsmethode ist unter der Bezeichnung Chirped Pulse Amplification
bekannt. Wenn das Verstärkungsmedium ein Titan-Saphir-Kristall (Ti:Sa) ist, liegt die typische
Pulsdauer der Laserpulsen in der Größenordnung von 30 fs. Die Limitierung in der Pulsdauer
hin zu kürzeren Pulsdauern ergibt sich aufgrund des Gain Narrowing Prozesses im Verstärker.
Gain Narrowing bedeutet, dass es beim Verstärkungsprozess zu einer starken Einschnürung der
spektralen Breite der verstärkten Laserpulse kommt, was letztendlich die Pulsdauer vergrößert.
Dieses Phänomen beruht auf dem Gaußschen / Lorentzschen Profil der Verstärkungskurve, die
bewirkt, dass die spektralen Komponenten in der Nähe des Verstärkungsmaximums eine viel
höhere Verstärkung erfahren. Zur Erzielung von Laserpulsen im mJ-Bereich und wenigen Zyklen
muss daher, unter Verwendung eines nichtlinearen Schemas eine zusätzliche spektrale Verbreiterung
der Pulse erfolgen. Dies führt zu komplizierteren, weniger stabilen Aufbauten und begrenzt
letztendlich die erreichbare Energie der Laserpulse mit wenigen Zyklen.
Eine weitere Anforderung an die Laserquellen, die sich aus der Attosekunden Spektroskopie
ableitet ist, dass Attosekunden Lichtpulse im XUV Bereich f¨ur die Experimente benötigt werden.
Dies kann durch Verwendung von Treiberquellen im infraroten Wellenlängenbereich erfolgen.
Der Grund dafür ist, dass die höchst erzielbare Photonenenergie der Hohen Harmonischen
mit dem Quadrat der Treiberlaserwellenlänge $ \lambda^2$ skaliert. Allerdings skaliert die HHG Effizienz
umgekehrte mit $\lambda^{-5.5}$, was bedeutet, dass die Laserquelle im fernen Infrarotbereich sehr intensive
Laserpulse erzeugen muss. In der Praxis hat sich gezeigt, dass Laserquellen im Infrarotbereich
von 3-5 μm geeignet sind, um eine hohe Photonenenergie der Hohen Harmonischen
bei gleichzeitig ausreichender Effizienz zu erreichen. Da es in diesem Wellenlängenbereich
derzeit kein Lasermedium mit ausreichend breitbandiger Emissionskurve (zur Unterstützung der
Dauer von wenigen Zyklen) gibt, wurden die Anstrengungen auf die Entwicklung parametrischer
Quellen konzentriert. Wenn es um parametrische Quellen im mittleren Infrarot geht, bieten sich
eine Vielzahl von Pump-/Seed-Laserquellen und nichtlinearen Kristallen an. Derzeit gibt es
in diesem Wellenlängenbereich kein allgemein akzeptiertes “Standard”-Schema. Verschiedene
Aufbauten haben ihre eigenen Vor- und Nachteile.
Im Rahmen dieser Arbeit wird die Entwicklung von zwei einzigartigen Lasersystemen, die
in der Lage sind CEP stabile Laserpulse zu generieren dargelegt.
Das erste Lasersystem ist ein ultrabreitband CEP-stabiler Ti:Sa-Verstärker. Die Kompensation
des Gain Narrowing unter Verwendung von speziell designten Spektralfiltern führt zu einer
kompakten und robusten Verstärkungsstufe. Es konnten Laserparameter erzielt werden, die in
der wissenschaftlichen Literatur noch nie gezeigt wurden. Das Lasersystem erzeugt CEP-stabile
Laserpulse mit einer Pulsdauer von unter 13 fs und einer Energie von 3:2 mJ. Dieses System ist
ein großer Fortschritt auf dem Weg zur direkten Erzeugung von Laserpulsen in mJ-Bereich mit
wenigen optischen Zyklen.
Das zweite Lasersystem ist ein CEP-stabiler parametrischer Mittelinfrarot-Verstärker. Der
parametrische Verstärker wird mit einem 30-fs-Ti:Sa-Verstärker optisch gepumpt und geseedet.
Mit diesem Ansatz ist es möglich CEP stabile Laserpulse im Infrarotbereich von 3:4 μm bei
einer Pulsenergie von 300 μJ zu erzeugen. Erste Messungen zeigen, dass mit diesen System
Laser Pulse mit wenigen optischen Zyklen generiert werden können. Dieses Ergebnis wurden
bisher mit Ti:Sa-gepumpte parametrische Verstärker nicht erreicht.
Beide Systeme sind ein wichtiger Schritt in Richtung einfacherer und robusterer parametrische
Laserquellen für die Attosekunden Physik.
In dieser Arbeit wird auch der Zusammenhang zwischen den beiden Lasersystemen skizziert.
Insbesondere die große spektrale Breite, die mit dem Ti:Sa-Verstärker erzielt wird, eröffnet vollkommen
neue Möglichkeiten bei der Entwicklung von parametrischen Verstärkern im mittleren
Infrarotbereich.
2020-05-19T00:00:00ZMusheghyan, MikayelOver a decade ago the frontiers of ultrashort physics and nonlinear optics have reached the attosecond timescale ($1 as = 10 ^ {-18} s$) . Currently, in order to generate isolated attosecond pulses, an intense femtosecond pulse is focused in a jet of a noble gas. Given the sufficient intensity, this leads to high harmonic generation (HHG), which can be filtered (gated) to create a single isolated attosecond pulse. The laser source for the driver pulses has to fulfill two requirements: the pulses need to be limited to the duration of only few optical cycles (<6 fs in case of the central wavelength of 800 nm) and the electric waveform needs to be stable. The latter in practice translates to the stability of the phase between the carrier wave and the pulse envelope. This quantity is known as the carrier-envelope phase (CEP). As the field of attosecond physics expands, more accent is put on the reliability and robustness of the few-cycle, CEP-stable laser sources. This work addresses two distinct challenges in this area. Currently, in order to generate mJ-level, few-cycle pulses the following approach is usually undertaken. First, nJ-level femtosecond pulses are generated in a laser oscillator. The generated oscillator pulses are stretched to tens or hundreds of picoseconds and injected into a laser amplifier. The pulses are then amplified to the mJ-level. This amplification method is known under the name of chirped pulse amplification. When the gain medium in the amplifier is titaniumsapphire (Ti:Sa) crystal, the pulse duration after the re-compression is on the order of 30 fs. As of this moment, it is not possible to achieve direct few-cycle output due to the effect known as the gain narrowing. This phenomenon stems from the Gaussian/Lorentzian profile of the gain curve, leading to stronger amplification of the spectral components near the gain maximum. Therefore, during the amplification process the spectrum of the pulses becomes narrower and the duration of the compressed output pulses increases. The gain narrowing presents the reason why the amplifier output duration is limited to the 30-fs range. Hence, for achieving mJ-level, few-cycle pulses, these 30-fs amplifier pulses must be spectrally broadened using a nonlinear scheme and re-compressed afterwards, achieving the few-cycle regime. This leads to more complicated, less stable setups and ultimately sets a limit on the achievable energy of the few-cycle pulses.
There is also a trend in attosecond physics to perform experiments with more energetic XUV photons. This can be done by utilizing driver sources in the longer wavelength region. The reason for this is the scaling of the high harmonic cut-off frequency (which gives the most energetic photons) with l2 of the driver laser wavelength. However, the reverse scaling of $λ ^{-5.5}$ of the HHG efficiency makes the wavelengths in the far-infrared region less useful. In practice, this trade-off leads to the necessity of driver sources in the mid-infrared region (3-5 μm). Since there is currently no laser medium with a sufficiently broadband (for supporting few-cycle duration) emission curve in this wavelength region, the efforts have been concentrated on the development
of parametric sources. When it comes to parametric sources in the mid-infrared, multitude of pump/seed sources and nonlinear crystals present viable options. As it stands, there is no universally accepted or “standard” scheme for generating few-cycle pulses in this wavelength region - various setups have their own up- and downsides.
In the scope of this work, two unique laser systems with a stable CEP are developed to tackle the described challenges.
The first laser system is an ultrabroadband, CEP-stable Ti:Sa amplifier. The compensation of the gain narrowing using custom spectral filters leads to a compact and robust amplification stage with a combination of output pulse parameters that has never before been demonstrated in the scientific literature. The direct output is CEP-stable with pulse duration of sub-13 fs and energy of 3:2 mJ. This system presents a major step forward towards direct generation of few-cycle, mJ-level pulses.
The second laser system is a CEP-stable, potentially few-cycle mid-infrared parametric amplifier. It is pumped/seeded by a 30-fs Ti:Sa amplifier. The presented source explores the viability of using ultrashort laser pulses as pump/seed source for the system. The undertaken approach results in compressed, CEP-stable output with 300 μJ energy per pulse at the 3:4 μm central wavelength. The spectrum of the generated pulses supports few-cycle duration. Such a result has not been demonstrated before for Ti:Sa-pumped parametric amplifiers. This presents an important step towards simpler and more robust parametric sources in this wavelength region.
In this work, the connection between these two systems is also outlined. Namely, the use of the presented ultrabroadband Ti:Sa amplifier as a prospective pump/seed source for the developed mid-infrared parametric amplifier. At the end of the thesis, results of two-color HHG experiments with the mid-infrared parametric amplifier are presented.
Vor über einem Jahrzehnt konnte mit Ultrakurzzeitpulslaser in Verbindung mit nichtlinearen
Prozessen Attosekunden ($1 as = 10 ^ {-18} s$) Lichtpulszüge generiert werden. Um isolierte Attosekunden-
Pulse zu erzeugen, wird derzeit ein intensiver Femtosekunden Laserpuls in einem Edelgasstrahl
fokussiert: Bei ausreichender Intensität führt dies zu einer Hohen Harmonischen Erzeugung
(HHG), die gefiltert werden kann, um einen einzelnen isolierten Attosekundenpuls zu erzeugen.
Die Laserquelle für die Treiberpulse muss zwei Anforderungen erfüllen: Die Pulse müssen
auf die Dauer von nur wenigen optischen Zyklen (<6 fs bei 800-nm Zentralwellenlänge) begrenzt
sein und das elektrische Feld muss stabil sein. Letzteres übersetzt sich in der Praxis in
die Stabilität der Phase zwischen der Trägerwelle und der Einhüllenden des Laserpulses. Diese
Größe wird als Carrier-Envelope Phase (CEP) bezeichnet. Mit zunehmender Verbreitung der
Attosekundenphysik wird die Zuverlässigkeit und Robustheit der CEP-stabilen Laserquellen mit
wenigen Zyklen immer wichtiger. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit zwei unterschiedlichen
Herausforderungen in diesem Bereich.
Gegenwärtig wird zur Erzeugung von Laserpulsen in mJ-Bereich und wenigen Zyklen üblicherweise
der folgende Ansatz gewählt. Zunächst werden in einem Laseroszillator Femtosekundenpulse
auf nJ-Niveau erzeugt. Die erzeugten Oszillatorpulse werden dann auf einige zehn oder
hundert Pikosekunden gedehnt und in einen Laserverstärker eingekoppelt und in den mJ-Bereich
verstärkt. Diese Verstärkungsmethode ist unter der Bezeichnung Chirped Pulse Amplification
bekannt. Wenn das Verstärkungsmedium ein Titan-Saphir-Kristall (Ti:Sa) ist, liegt die typische
Pulsdauer der Laserpulsen in der Größenordnung von 30 fs. Die Limitierung in der Pulsdauer
hin zu kürzeren Pulsdauern ergibt sich aufgrund des Gain Narrowing Prozesses im Verstärker.
Gain Narrowing bedeutet, dass es beim Verstärkungsprozess zu einer starken Einschnürung der
spektralen Breite der verstärkten Laserpulse kommt, was letztendlich die Pulsdauer vergrößert.
Dieses Phänomen beruht auf dem Gaußschen / Lorentzschen Profil der Verstärkungskurve, die
bewirkt, dass die spektralen Komponenten in der Nähe des Verstärkungsmaximums eine viel
höhere Verstärkung erfahren. Zur Erzielung von Laserpulsen im mJ-Bereich und wenigen Zyklen
muss daher, unter Verwendung eines nichtlinearen Schemas eine zusätzliche spektrale Verbreiterung
der Pulse erfolgen. Dies führt zu komplizierteren, weniger stabilen Aufbauten und begrenzt
letztendlich die erreichbare Energie der Laserpulse mit wenigen Zyklen.
Eine weitere Anforderung an die Laserquellen, die sich aus der Attosekunden Spektroskopie
ableitet ist, dass Attosekunden Lichtpulse im XUV Bereich f¨ur die Experimente benötigt werden.
Dies kann durch Verwendung von Treiberquellen im infraroten Wellenlängenbereich erfolgen.
Der Grund dafür ist, dass die höchst erzielbare Photonenenergie der Hohen Harmonischen
mit dem Quadrat der Treiberlaserwellenlänge $ \lambda^2$ skaliert. Allerdings skaliert die HHG Effizienz
umgekehrte mit $\lambda^{-5.5}$, was bedeutet, dass die Laserquelle im fernen Infrarotbereich sehr intensive
Laserpulse erzeugen muss. In der Praxis hat sich gezeigt, dass Laserquellen im Infrarotbereich
von 3-5 μm geeignet sind, um eine hohe Photonenenergie der Hohen Harmonischen
bei gleichzeitig ausreichender Effizienz zu erreichen. Da es in diesem Wellenlängenbereich
derzeit kein Lasermedium mit ausreichend breitbandiger Emissionskurve (zur Unterstützung der
Dauer von wenigen Zyklen) gibt, wurden die Anstrengungen auf die Entwicklung parametrischer
Quellen konzentriert. Wenn es um parametrische Quellen im mittleren Infrarot geht, bieten sich
eine Vielzahl von Pump-/Seed-Laserquellen und nichtlinearen Kristallen an. Derzeit gibt es
in diesem Wellenlängenbereich kein allgemein akzeptiertes “Standard”-Schema. Verschiedene
Aufbauten haben ihre eigenen Vor- und Nachteile.
Im Rahmen dieser Arbeit wird die Entwicklung von zwei einzigartigen Lasersystemen, die
in der Lage sind CEP stabile Laserpulse zu generieren dargelegt.
Das erste Lasersystem ist ein ultrabreitband CEP-stabiler Ti:Sa-Verstärker. Die Kompensation
des Gain Narrowing unter Verwendung von speziell designten Spektralfiltern führt zu einer
kompakten und robusten Verstärkungsstufe. Es konnten Laserparameter erzielt werden, die in
der wissenschaftlichen Literatur noch nie gezeigt wurden. Das Lasersystem erzeugt CEP-stabile
Laserpulse mit einer Pulsdauer von unter 13 fs und einer Energie von 3:2 mJ. Dieses System ist
ein großer Fortschritt auf dem Weg zur direkten Erzeugung von Laserpulsen in mJ-Bereich mit
wenigen optischen Zyklen.
Das zweite Lasersystem ist ein CEP-stabiler parametrischer Mittelinfrarot-Verstärker. Der
parametrische Verstärker wird mit einem 30-fs-Ti:Sa-Verstärker optisch gepumpt und geseedet.
Mit diesem Ansatz ist es möglich CEP stabile Laserpulse im Infrarotbereich von 3:4 μm bei
einer Pulsenergie von 300 μJ zu erzeugen. Erste Messungen zeigen, dass mit diesen System
Laser Pulse mit wenigen optischen Zyklen generiert werden können. Dieses Ergebnis wurden
bisher mit Ti:Sa-gepumpte parametrische Verstärker nicht erreicht.
Beide Systeme sind ein wichtiger Schritt in Richtung einfacherer und robusterer parametrische
Laserquellen für die Attosekunden Physik.
In dieser Arbeit wird auch der Zusammenhang zwischen den beiden Lasersystemen skizziert.
Insbesondere die große spektrale Breite, die mit dem Ti:Sa-Verstärker erzielt wird, eröffnet vollkommen
neue Möglichkeiten bei der Entwicklung von parametrischen Verstärkern im mittleren
Infrarotbereich.