Date
2020-05Metadata
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Dissertation
Chiral recognition in the gas phase using femtosecond to nanosecond photoelectron circular dichroism
Abstract
Diese Arbeit konzentriert sich auf die chirale Erkennung in der Gasphase unter Verwendung der resonant verstärkten Multi-Photonen-Ionisation. Gasphasentechniken bieten die Möglichkeit, die Chiralität von Molekülen innerhalb einer nahezu interaktionsfreien Umgebung zu untersuchen. Photoionisation von chiralen Molekülen mit zirkular polarisiertem Licht führt zu einer Asymmetrie in der Photoelektronenemission bezüglich der Ausbreitungsrichtung des ionisierenden Lichts. Diese Asymmetrie ist bekannt als Photoelektronenzirkulardichroismus (engl. PECD). PECD wurde sowohl in der Einzelphotonen- als auch in der Multiphotonen-Ionisation untersucht. Basierend auf den bisherigen Ergebnissen, zielt diese Arbeit darauf ab, das Wissen über die Empfindlichkeit von PECD in Bezug auf unterschiedliche Parameter zu erweitern. Die Gasphasen-PECD-Technik ist in der Lage, eine Genauigkeit von unter einem Prozent im Enantiomerenüberschuss zu liefern. Zuvor berichtete Ergebnisse werden hierin erweitert, um weitere Erkenntnisse über das Verhalten der PECD-Technik bei der Untersuchung racemischer Gemische zu liefern. Um die Auswirkung des elektronischen Charakters von Zwischenzuständen sowie der Photoelektronenenergie auf PECD zu untersuchen, wurde ein kontinuierlicher Wellenlängenscan am Fenchon-Prototyp durchgeführt. Der elektronische Charakter des Zwischenzustands zeigt im Falle von Fenchon einen starken Einfluss auf den PECD. Die Erhöhung der Photoelektronenenergie führt zu einer Reduktion des PECD für den 3s Zustand. Um das Wissen über den PECD für verschiedene chemische Strukturen zu erweitern, wurde ein systematischer Scan über verschiedene chirale Moleküle durchgeführt. Es wurde herausgefunden, dass in den meisten Fällen mehr als ein Beitrag im Photoelektronenspektrum (PES) auftritt. Der beobachtete PECD zeigt ausgeprägte Unterschiede für die unterschiedlichen Beiträge. Die Schwingungsstruktur der Rydberg-Zustände wurde mit Hilfe von schmalbandigen Lasern und rovibrationskalten Fenchonmolekülen untersucht. Als Nächstes wurde der PECD bei der Verwendung eines Nanosekundenlasers untersucht. Zunächst wurde ein kommerzieller Nd:YAG wird bei 355 nm eingesetzt, was zu ausgeprägten PECD-Signalen führte. Diese Ergebnisse ebnen den Weg zur Untersuchung der Abhängigkeit des PECD vom Schwingungszustand. Im gesamten Scanbereich ist keine starke Abhängigkeit des PECD vom Schwingungsniveau zu beobachten.
Darüber hinaus wurden Experimente auf Basis eines bichromatischen Felds (400/800 nm) durchgeführt. Ziel ist es, die Elektronendynamik in Edel- gasen sowie in chiralen Systemen zu kontrollieren. Bichromatische Felderin gekreuzter Polarisationsgeometrie (z.B. ) verallgemeinern die Idee der chiralen Erkennung auf Lichtfelder mit maßgeschneidereter Polarisation.
Darüber hinaus wurden Experimente auf Basis eines bichromatischen Felds (400/800 nm) durchgeführt. Ziel ist es, die Elektronendynamik in Edel- gasen sowie in chiralen Systemen zu kontrollieren. Bichromatische Felderin gekreuzter Polarisationsgeometrie (z.B. ) verallgemeinern die Idee der chiralen Erkennung auf Lichtfelder mit maßgeschneidereter Polarisation.
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Dissertationen (Experimentalphysik III - Femtosekundenspektroskopie und ultraschnelle Laserkontrolle)Citation
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