Date
2016-03-16Metadata
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Dissertation
Atomistic-continuum modeling of ultrafast laser-induced melting of silicon targets
Abstract
In this work, we present an atomistic-continuum model for simulations of ultrafast laser-induced melting processes in semiconductors on the example of silicon. The kinetics of transient non-equilibrium phase transition mechanisms is addressed with MD method on the atomic level, whereas the laser light absorption, strong generated electron-phonon nonequilibrium, fast heat conduction, and photo-excited free carrier diffusion are accounted for with a continuum TTM-like model (called nTTM). First, we independently consider the applications of nTTM and MD for the description of silicon, and then construct the combined MD-nTTM model. Its development and thorough testing is followed by a comprehensive computational study of fast nonequilibrium processes induced in silicon by an ultrashort laser irradiation.
The new model allowed to investigate the effect of laser-induced pressure and temperature of the lattice on the melting kinetics. Two competing melting mechanisms, heterogeneous and homogeneous, were identified in our big-scale simulations. Apart from the classical heterogeneous melting mechanism, the nucleation of the liquid phase homogeneously inside the material significantly contributes to the melting process. The simulations showed, that due to the open diamond structure of the crystal, the laser-generated internal compressive stresses reduce the crystal stability against the homogeneous melting. Consequently, the latter can take a massive character within several picoseconds upon the laser heating. Due to the large negative volume of melting of silicon, the material contracts upon the phase transition, relaxes the compressive stresses, and the subsequent melting proceeds heterogeneously until the excess of thermal energy is consumed.
A series of simulations for a range of absorbed fluences allowed us to find the threshold fluence value at which homogeneous liquid nucleation starts contributing to the classical heterogeneous propagation of the solid-liquid interface. A series of simulations for a range of the material thicknesses showed that the sample width we chosen in our simulations (800 nm) corresponds to a thick sample. Additionally, in order to support the main conclusions, the results were verified for a different interatomic potential.
Possible improvements of the model to account for nonthermal effects are discussed and certain restrictions on the suitable interatomic potentials are found. As a first step towards the inclusion of these effects into MD-nTTM, we performed nanometer-scale MD simulations with a new interatomic potential, designed to reproduce ab initio calculations at the laser-induced electronic temperature of 18946 K. The simulations demonstrated that, similarly to thermal melting, nonthermal phase transition occurs through nucleation. A series of simulations showed that higher (lower) initial pressure reinforces (hinders) the creation and the growth of nonthermal liquid nuclei.
For the example of Si, the laser melting kinetics of semiconductors was found to be noticeably different from that of metals with a face-centered cubic crystal structure. The results of this study, therefore, have important implications for interpretation of experimental data on the kinetics of melting process of semiconductors.
The new model allowed to investigate the effect of laser-induced pressure and temperature of the lattice on the melting kinetics. Two competing melting mechanisms, heterogeneous and homogeneous, were identified in our big-scale simulations. Apart from the classical heterogeneous melting mechanism, the nucleation of the liquid phase homogeneously inside the material significantly contributes to the melting process. The simulations showed, that due to the open diamond structure of the crystal, the laser-generated internal compressive stresses reduce the crystal stability against the homogeneous melting. Consequently, the latter can take a massive character within several picoseconds upon the laser heating. Due to the large negative volume of melting of silicon, the material contracts upon the phase transition, relaxes the compressive stresses, and the subsequent melting proceeds heterogeneously until the excess of thermal energy is consumed.
A series of simulations for a range of absorbed fluences allowed us to find the threshold fluence value at which homogeneous liquid nucleation starts contributing to the classical heterogeneous propagation of the solid-liquid interface. A series of simulations for a range of the material thicknesses showed that the sample width we chosen in our simulations (800 nm) corresponds to a thick sample. Additionally, in order to support the main conclusions, the results were verified for a different interatomic potential.
Possible improvements of the model to account for nonthermal effects are discussed and certain restrictions on the suitable interatomic potentials are found. As a first step towards the inclusion of these effects into MD-nTTM, we performed nanometer-scale MD simulations with a new interatomic potential, designed to reproduce ab initio calculations at the laser-induced electronic temperature of 18946 K. The simulations demonstrated that, similarly to thermal melting, nonthermal phase transition occurs through nucleation. A series of simulations showed that higher (lower) initial pressure reinforces (hinders) the creation and the growth of nonthermal liquid nuclei.
For the example of Si, the laser melting kinetics of semiconductors was found to be noticeably different from that of metals with a face-centered cubic crystal structure. The results of this study, therefore, have important implications for interpretation of experimental data on the kinetics of melting process of semiconductors.
In dieser Arbeit stellen wir ein atomares Kontinuumsmodel zur Simulierung von ultraschnellen, laserinduzierten Schmelzprozessen in Halbleitern am Beispiel von Silizium vor. Die Kinetik der kurzlebigen, nicht-gleichgewichts Phasenübergangsmechanismen wird mit Hilfe der Molekuar-Dynamik (MD) auf atomarer Ebene berücksichtigt. Die Absorption von Laserlicht, das starke Ungleichgewicht zwischen Elektronen und Phononen, die schnelle Wärmeleitung und die Diffusion der photoangeregten freien Ladungsträger, werden mit einer an das Zwei-Temperaturen-Modell angelehnten Theorie (nTTM) beschrieben. Zunächst betrachten wir zur Beschreibung von Silizium die Anwendung von nTTM und MD unabhängig von einander. Danach konstruieren wir ein kombinertes MD-nTTM Modell. Nach der Entwicklung und dem gründlichen Testen dieses Modells, werden umfangreiche Untersuchungen zu schnellen Nichtgleichgewichtsprozessen, die durch ultrakurze Laserbestrahlung von Silizium verursacht wurden, durchgeführt.
Das neue Modell erlaubt den Einfluss auf das ultraschnelle Schmelzen von laserinduzierten Druck- und Temperaturbedingungen zu untersuchen. Zwei konkurierende Mechanismen, das heterogene und das homogene Schmelzen, werden in den Simulationen identifiziert. Neben dem klassischen heterogenen Schmelzmechanismus trägt die homogene Keimbildung der flüssigen Phase zu dem Schmelzprozess innerhalb des Materials signifikant bei. Die Simulationen zeigen, dass, auf Grund der offenen Diamatstruktur des Kristalles, die laserinduzierte, interne Kompressionsspannung die Kristallstabilität gegenüber dem homogene Schmelzen reduziert. Folglich kann das homogene Schmelzen innerhalb weniger Pikosekunden durch die Lasererwärmung einen massiven Beitrag liefern. Das Silizium schrumpft bei dem Phasenübergang auf Grund des großen negativen Schmelzvolumens des Materials und nulliert dadurch die Kompressionsspannung. Das anschließende Schmelzen findet so lange statt, bis die überschüssige, heterogene, thermische Energie komplett verbraucht ist.
Anschließend wurde eine Serie von Simulationen für unterschiedliche absorbierte Fluenzen durchgeführt. Dadurch ermitteln wir die Schwellfluenz, bei der die homogene, flüssige Keimbildung beginnt zur klassischen, heterogenen Ausbreitung der fest-flüssig Grenzfläche beizutragen. Eine Serie von Simulationen für unterschiedliche Dicken des Materials hat gezeigt, dass die in unseren Simulationen gewählte Probendicke (800 nm) einer dicken Probe entspricht. Zur überprüfung unserer bisherigen Ergebnisse wurden diese mit Ergebnissen eines anderen, interatomaren Potentials verglichen.
Auch haben wir mögliche Verbesserungen des Modells zur Berücksichtigung der laser-induzierten Schwächung von interatomaren Bindungen diskutiert und dadurch bestimmte Bedingungen der interatomaren Potentiale gefunden. Als ersten Schritt zur Aufnahme solcher nichtthermischen Effekte im MD-nTTM Modell haben wir eine Reihe von MD-Simulationen mit einem neuen interatomaren Potential durchgeführt. Das Potential ist so entworfen, dass es die ab initio Berechnungen bei einer laserinduzierten elektrischen Temperatur von 18946 K reproduzieren kann. Die Simulationen zeigen, dass nichtthermische Phasenübergänge durch Keimbildung auftreten können und die Eigenschaften der nichtthermischen Flüssigkeit sich deutlich von den Eigenschaften der klassischen Flüssigkeit unterscheiden.
Am Beischpiel von Silizium wurden Unterschiede zwischen der Laserschmelzkinetik von Halbleitern und der Kinetik von Metallen mit einer kubischen, fläschenzentrierten Kristallstruktur gefunden. Die Ergebnisse dieser Untersuchung haben wichtige Implikationen zur Interpretation von experimentellen Daten über die Kinetik der Schmelzprozesse von Halbleiterfeststoffen geliefert.
Das neue Modell erlaubt den Einfluss auf das ultraschnelle Schmelzen von laserinduzierten Druck- und Temperaturbedingungen zu untersuchen. Zwei konkurierende Mechanismen, das heterogene und das homogene Schmelzen, werden in den Simulationen identifiziert. Neben dem klassischen heterogenen Schmelzmechanismus trägt die homogene Keimbildung der flüssigen Phase zu dem Schmelzprozess innerhalb des Materials signifikant bei. Die Simulationen zeigen, dass, auf Grund der offenen Diamatstruktur des Kristalles, die laserinduzierte, interne Kompressionsspannung die Kristallstabilität gegenüber dem homogene Schmelzen reduziert. Folglich kann das homogene Schmelzen innerhalb weniger Pikosekunden durch die Lasererwärmung einen massiven Beitrag liefern. Das Silizium schrumpft bei dem Phasenübergang auf Grund des großen negativen Schmelzvolumens des Materials und nulliert dadurch die Kompressionsspannung. Das anschließende Schmelzen findet so lange statt, bis die überschüssige, heterogene, thermische Energie komplett verbraucht ist.
Anschließend wurde eine Serie von Simulationen für unterschiedliche absorbierte Fluenzen durchgeführt. Dadurch ermitteln wir die Schwellfluenz, bei der die homogene, flüssige Keimbildung beginnt zur klassischen, heterogenen Ausbreitung der fest-flüssig Grenzfläche beizutragen. Eine Serie von Simulationen für unterschiedliche Dicken des Materials hat gezeigt, dass die in unseren Simulationen gewählte Probendicke (800 nm) einer dicken Probe entspricht. Zur überprüfung unserer bisherigen Ergebnisse wurden diese mit Ergebnissen eines anderen, interatomaren Potentials verglichen.
Auch haben wir mögliche Verbesserungen des Modells zur Berücksichtigung der laser-induzierten Schwächung von interatomaren Bindungen diskutiert und dadurch bestimmte Bedingungen der interatomaren Potentiale gefunden. Als ersten Schritt zur Aufnahme solcher nichtthermischen Effekte im MD-nTTM Modell haben wir eine Reihe von MD-Simulationen mit einem neuen interatomaren Potential durchgeführt. Das Potential ist so entworfen, dass es die ab initio Berechnungen bei einer laserinduzierten elektrischen Temperatur von 18946 K reproduzieren kann. Die Simulationen zeigen, dass nichtthermische Phasenübergänge durch Keimbildung auftreten können und die Eigenschaften der nichtthermischen Flüssigkeit sich deutlich von den Eigenschaften der klassischen Flüssigkeit unterscheiden.
Am Beischpiel von Silizium wurden Unterschiede zwischen der Laserschmelzkinetik von Halbleitern und der Kinetik von Metallen mit einer kubischen, fläschenzentrierten Kristallstruktur gefunden. Die Ergebnisse dieser Untersuchung haben wichtige Implikationen zur Interpretation von experimentellen Daten über die Kinetik der Schmelzprozesse von Halbleiterfeststoffen geliefert.
Sponsorship
This work was supported by the German Research Foundation (DFG) grants IV 122/1, RE1141/14, and GA465/15-1.Collections
Dissertationen (Theoretische Physik II - Theoretische Festkörper- und Ultrakurzzeitphysik)Citation
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The kinetics of transient non-equilibrium phase transition mechanisms is addressed with MD method on the atomic level, whereas the laser light absorption, strong generated electron-phonon nonequilibrium, fast heat conduction, and photo-excited free carrier diffusion are accounted for with a continuum TTM-like model (called nTTM). First, we independently consider the applications of nTTM and MD for the description of silicon, and then construct the combined MD-nTTM model. Its development and thorough testing is followed by a comprehensive computational study of fast nonequilibrium processes induced in silicon by an ultrashort laser irradiation. The new model allowed to investigate the effect of laser-induced pressure and temperature of the lattice on the melting kinetics. Two competing melting mechanisms, heterogeneous and homogeneous, were identified in our big-scale simulations. Apart from the classical heterogeneous melting mechanism, the nucleation of the liquid phase homogeneously inside the material significantly contributes to the melting process. The simulations showed, that due to the open diamond structure of the crystal, the laser-generated internal compressive stresses reduce the crystal stability against the homogeneous melting. Consequently, the latter can take a massive character within several picoseconds upon the laser heating. Due to the large negative volume of melting of silicon, the material contracts upon the phase transition, relaxes the compressive stresses, and the subsequent melting proceeds heterogeneously until the excess of thermal energy is consumed. A series of simulations for a range of absorbed fluences allowed us to find the threshold fluence value at which homogeneous liquid nucleation starts contributing to the classical heterogeneous propagation of the solid-liquid interface. A series of simulations for a range of the material thicknesses showed that the sample width we chosen in our simulations (800 nm) corresponds to a thick sample. Additionally, in order to support the main conclusions, the results were verified for a different interatomic potential. Possible improvements of the model to account for nonthermal effects are discussed and certain restrictions on the suitable interatomic potentials are found. As a first step towards the inclusion of these effects into MD-nTTM, we performed nanometer-scale MD simulations with a new interatomic potential, designed to reproduce ab initio calculations at the laser-induced electronic temperature of 18946 K. The simulations demonstrated that, similarly to thermal melting, nonthermal phase transition occurs through nucleation. A series of simulations showed that higher (lower) initial pressure reinforces (hinders) the creation and the growth of nonthermal liquid nuclei. For the example of Si, the laser melting kinetics of semiconductors was found to be noticeably different from that of metals with a face-centered cubic crystal structure. The results of this study, therefore, have important implications for interpretation of experimental data on the kinetics of melting process of semiconductors. In dieser Arbeit stellen wir ein atomares Kontinuumsmodel zur Simulierung von ultraschnellen, laserinduzierten Schmelzprozessen in Halbleitern am Beispiel von Silizium vor. Die Kinetik der kurzlebigen, nicht-gleichgewichts Phasenübergangsmechanismen wird mit Hilfe der Molekuar-Dynamik (MD) auf atomarer Ebene berücksichtigt. Die Absorption von Laserlicht, das starke Ungleichgewicht zwischen Elektronen und Phononen, die schnelle Wärmeleitung und die Diffusion der photoangeregten freien Ladungsträger, werden mit einer an das Zwei-Temperaturen-Modell angelehnten Theorie (nTTM) beschrieben. Zunächst betrachten wir zur Beschreibung von Silizium die Anwendung von nTTM und MD unabhängig von einander. Danach konstruieren wir ein kombinertes MD-nTTM Modell. Nach der Entwicklung und dem gründlichen Testen dieses Modells, werden umfangreiche Untersuchungen zu schnellen Nichtgleichgewichtsprozessen, die durch ultrakurze Laserbestrahlung von Silizium verursacht wurden, durchgeführt. Das neue Modell erlaubt den Einfluss auf das ultraschnelle Schmelzen von laserinduzierten Druck- und Temperaturbedingungen zu untersuchen. Zwei konkurierende Mechanismen, das heterogene und das homogene Schmelzen, werden in den Simulationen identifiziert. Neben dem klassischen heterogenen Schmelzmechanismus trägt die homogene Keimbildung der flüssigen Phase zu dem Schmelzprozess innerhalb des Materials signifikant bei. Die Simulationen zeigen, dass, auf Grund der offenen Diamatstruktur des Kristalles, die laserinduzierte, interne Kompressionsspannung die Kristallstabilität gegenüber dem homogene Schmelzen reduziert. Folglich kann das homogene Schmelzen innerhalb weniger Pikosekunden durch die Lasererwärmung einen massiven Beitrag liefern. Das Silizium schrumpft bei dem Phasenübergang auf Grund des großen negativen Schmelzvolumens des Materials und nulliert dadurch die Kompressionsspannung. Das anschließende Schmelzen findet so lange statt, bis die überschüssige, heterogene, thermische Energie komplett verbraucht ist. Anschließend wurde eine Serie von Simulationen für unterschiedliche absorbierte Fluenzen durchgeführt. Dadurch ermitteln wir die Schwellfluenz, bei der die homogene, flüssige Keimbildung beginnt zur klassischen, heterogenen Ausbreitung der fest-flüssig Grenzfläche beizutragen. Eine Serie von Simulationen für unterschiedliche Dicken des Materials hat gezeigt, dass die in unseren Simulationen gewählte Probendicke (800 nm) einer dicken Probe entspricht. Zur überprüfung unserer bisherigen Ergebnisse wurden diese mit Ergebnissen eines anderen, interatomaren Potentials verglichen. Auch haben wir mögliche Verbesserungen des Modells zur Berücksichtigung der laser-induzierten Schwächung von interatomaren Bindungen diskutiert und dadurch bestimmte Bedingungen der interatomaren Potentiale gefunden. Als ersten Schritt zur Aufnahme solcher nichtthermischen Effekte im MD-nTTM Modell haben wir eine Reihe von MD-Simulationen mit einem neuen interatomaren Potential durchgeführt. Das Potential ist so entworfen, dass es die ab initio Berechnungen bei einer laserinduzierten elektrischen Temperatur von 18946 K reproduzieren kann. Die Simulationen zeigen, dass nichtthermische Phasenübergänge durch Keimbildung auftreten können und die Eigenschaften der nichtthermischen Flüssigkeit sich deutlich von den Eigenschaften der klassischen Flüssigkeit unterscheiden. Am Beischpiel von Silizium wurden Unterschiede zwischen der Laserschmelzkinetik von Halbleitern und der Kinetik von Metallen mit einer kubischen, fläschenzentrierten Kristallstruktur gefunden. Die Ergebnisse dieser Untersuchung haben wichtige Implikationen zur Interpretation von experimentellen Daten über die Kinetik der Schmelzprozesse von Halbleiterfeststoffen geliefert. open access Lipp, Vladimir Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik Garcia, Martin E. (Prof. Dr.) Rethfeld, Bärbel (Prof. Dr.) 02.60.Cb Numerical simulation; solution of equations 02.70.Bf Finite-difference methods 02.70.Ns Molecular dynamics and particle methods 07.05.Tp Computer modeling and simulation 64.60.A- Specific approaches applied to studies of phase transitions 64.60.Q- Nucleation 64.70.kg Semiconductors 65.40.De Thermal expansion; thermomechanical effects 68.08.De Liquid-solid interface structure: measurements and simulations 68.60.Dv Thermal stability; thermal effects 71.10.Ay Fermi-liquid theory and other phenomenological models 71.35.Ee Electron-hole drops and electron-hole plasma Computersimulation Laser Silicium Schmelzen 2015-10-16 </resource>
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