| dc.date.accessioned | 2016-11-28T13:02:52Z | |
| dc.date.available | 2016-11-28T13:02:52Z | |
| dc.date.issued | 2016-11-28 | |
| dc.identifier.uri | urn:nbn:de:hebis:34-2016112851585 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/123456789/2016112851585 | |
| dc.language.iso | ger | |
| dc.rights | Urheberrechtlich geschützt | |
| dc.rights.uri | https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/ | |
| dc.subject | Kohärente Kontrolle | ger |
| dc.subject | Femtosekunden Laserpulse | ger |
| dc.subject | Starkfeld Kontrolle von Molekülen | ger |
| dc.subject | Selektive Besetzung eines bekleideten Zustands | ger |
| dc.subject | Ultraschnelle Pulsformung | ger |
| dc.subject | Gekoppelte Elektronen-Kern-Dynamik | ger |
| dc.subject | Kohärente Elektronenwellenpakete | ger |
| dc.subject.ddc | 530 | |
| dc.title | Kohärente transiente und effiziente Endzustandskontrolle in Atomen und Molekülen | ger |
| dc.type | Dissertation | |
| dcterms.abstract | Es ist ein lang gehegter Traum in der Chemie, den Ablauf einer chemischen Reaktion zu kontrollieren und das Aufbrechen und Bilden chemischer Bindungen zu steuern. Diesem Ziel verschreibt sich auch das Forschungsgebiet der Femtochemie. Hier werden Femtosekunden Laserpulse eingesetzt um auf dem Quantenlevel molekulare Dynamiken auf ihren intrinsischen Zeitskalen zu kontrollieren und das System selektiv und effizient von einem Anfangs- in einen Zielzustand zu überführen. Der Wunsch, mit geformten Femtosekunden Laserpulsen Kontrolle über transiente Dynamiken und finale Populationen auszuüben, zu beobachten und zu verstehen, bildet auch die Motivation für diese Arbeit. Hierzu wurden mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie Untersuchungen zur Wechselwirkung atomarer und molekularer Prototypsysteme mit intensiven, geformten Femtosekunden Laserpulsen durchgeführt. Die Verwendung von Modelsystemen ermöglicht es, grundlegende Mechanismen der kohärenten Kontrolle in intensiven Laserfeldern zu analysieren, ohne dass sie durch komplexe Wechselwirkungen verschleiert werden.
Zunächst wurde die Wechselwirkung von Kaliumatomen mit gechirpten Femtosekunden Laserpulsen untersucht. In den Experimenten wurden sowohl transiente Dynamiken als auch die Endbesetzungen der elektronischen Zustände abgebildet. In den folgenden Experimenten wurde das Quantenkontrollszenario SPODS auf die gekoppelte Elektronen-Kern-Dynamik in Molekülen übertragen. Die Kontrolle basiert auf der Erzeugung und Manipulation von Ladungsoszillationen durch Pulssequenzen. Der letzte Teil widmet sich der Entwicklung adiabatischer Kontrollmechanismen in Molekülen. Bei den Experimenten wurden gechirpte Airypulse eingesetzt um robuste Starkfeldanregung in molekularen Systemen zu induzieren.
In Zukunft wird die Erforschung immer komplexerer Moleküle im Rahmen der transienten Kontrolle im Fokus stehen. Dabei werden nicht nur die effiziente Besetzung gebundener Zustände von Interesse sein, sondern auch die gezielte Dissoziation in spezifische Fragmente, photoinduzierte Isomerisierungsreaktionen oder die Kontrolle über transiente Dynamiken, die Einfluss auf andere molekulare Eigenschaften haben. Vor dem Hintergrund dieses übergeordneten Wunsches, photochemische Reaktionen immer komplexerer Moleküle, bis hin zu großen, biologisch relevanten Molekülen, zu kontrollieren, ist es umso wichtiger, die zugrundeliegenden Anregungsmechanismen in einfachen Systemen nachzuvollziehen. In den hier präsentierten Experimenten wurde gezeigt, wie die simultane Beobachtung der bekleideten und der stationären Zustände in atomaren Systemen zu einem umfassenden Bild der lichtinduzierte Dynamiken führen kann. Die gewonnenen Erkenntnisse können auf die Steuerung gekoppelter Dynamiken übertragen werden, durch die Kontrolle auch in molekularen Systemen möglich wird. | ger |
| dcterms.abstract | It is a long-standing dream in chemistry to control chemical reactions and to steer the breaking and formation of chemical bonds. The research field of femtochemistry follows the same goal. Here femtosecond laser pulses are employed to control molecular dynamics on a quantum level and to transfer the system selectively and efficiently from an initial state to a target state. Control over transient dynamics and final populations by use of shaped femtosecond laser pulses is also the motivation of the present work. To this end, the interaction of atomic and molecular prototype systems with intense, shaped femtosecond laser pulses was studied by photoelectron spectroscopy. The use of model systems allows for a detailed understanding of the physical mechanisms governing the control process in intense laser fields, without blurring by complex interactions.
Initially the interaction of potassium atoms with chirped femtosecond laser pulses was explored. In the experiments, the transient dynamics as well as the final populations of the electronic states were mapped. In the following experiments, the quantum control scenario SPODS was applied to the coupled electron-nuclear dynamics in molecules. The scenario utilizes pulse sequences to induce and manipulate charge oscillations. The last part deals with the development of adiabatic control mechanisms in molecules. Chirped Airypulses were used in the experiments to induce robust strong field excitation.
In the future, the study of increasingly complex molecules in the framework of transient control will come into focus. Here not only the efficient population of bound states but also the dissociation into specific fragments, photoinduced isomerization or the control over transient dynamics with impact on additional molecular properties will be of interest. In view of the goal to control the photochemical reactions of increasingly large up to biologically relevant molecules, the importance to analyse the underlying excitation mechanisms in simple systems becomes ever more evident. The presented experiments show how the simultaneous observation of final state and transient excitation dynamics in atomic systems leads to a comprehensive picture of light induced dynamics. The findings can be transferred to the steering of coupled dynamics, which enables control in molecular systems. | eng |
| dcterms.accessRights | open access | |
| dcterms.creator | Braun, Hendrike | |
| dc.contributor.corporatename | Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik | |
| dc.contributor.referee | Baumert, Thomas (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Wollenhaupt, Matthias (Prof. Dr.) | |
| dc.subject.pacs | 32.80.Qk | ger |
| dc.subject.pacs | 32.80.Rm | ger |
| dc.subject.pacs | 42.50.Md | ger |
| dc.subject.swd | Femtosekundenlaser | ger |
| dc.subject.swd | Kohärenter Zustand | ger |
| dc.subject.swd | Atom | ger |
| dc.subject.swd | Molekül | ger |
| dc.date.examination | 2016-11-01 | |
