Dissertation
Fluoreszenzspektroskopie an Clustern & Flüssigkeiten - Untersuchung interatomarer und intermolekularer Prozesse in dichten Medien
Abstract
Die Reaktion von Materie auf die Bestrahlung mit Licht ist von grundlegendem Interesse in vielen Bereichen der Naturwissenschaften. Zur Untersuchung elementarer Wechselwirkungen werden in der experimentellen Atom- und Molekülphysik gewöhnlicherweise Proben präpariert, die vollständig isoliert von möglichen Umgebungseinflüssen sind, zum Beispiel gasförmige Targets im Hochvakuum.
Befindet sich ein Atom oder Molekül allerdings in der nahen Umgebung weiterer, wie es unter realen Bedingungen in der Regel der Fall ist, können sich Zerfallsmechanismen als Folge der Absorption von Photonen grundlegend ändern. 1997 wurde theoretisch vorhergesagt, dass dies nicht nur dann gilt, wenn die Teilchen durch starke Bindungen eine gemeinsame elektronische Struktur haben, sondern auch für sehr schwach gebundene Systeme wie van der Waals oder wasserstoffbrückengebundene Cluster und Flüssigkeiten. Bei letzteren ist die Bindung so schwach, dass die elektronische Struktur der einzelnen Bestandteile qualitativ erhalten bleibt.
Der vorgesagte Autoionisationsprozess, der durch die schwache Bindung ermöglicht wird, wird „interatomarer Coulomb-Zerfall“ (ICD, für englisch: interatomic Coulombic decay) genannt. Wenige Jahre später konnte der Zerfall in Neonclustern experimentell bestätigt werden. Bei der weiteren theoretischen und experimentellen Untersuchung dieses Prozesses stellte sich heraus, dass es sich um einen fundamentalen Zerfallskanal in schwach gebundener Materie handelt, der in einer Fülle von Systemen eine wichtige Rolle spielt. Weitere verwandte interatomare Zerfallskanäle wie beispielsweise der strahlende Ladungstransfer wurden in der Folge entdeckt. Die experimentelle Untersuchung stützte sich dabei bisher im Wesentlichen auf die Spektroskopie geladener Teilchen, da diese die zentralen Zerfallsprodukte solcher Prozesse sind.
Da wässrige, wasserstoffbrückengebundene Umgebungen allgegenwärtig in vielen biologischen Prozessen sind, stellt sich die Frage nach der Relevanz intermolekularer Autoionisationsmechanismen für die Strahlungsbiologie. Zerfallsprodukte des ICD, langsame Elektronen und energetische Ionen, wurden als Ursache für effektive, irreparable DNA-Doppelstrangbrüche identifiziert.
Im Hinblick auf eine zunehmende Komplexität und Dichte der untersuchten Systeme ist eine experimentelle Methode wünschenswert, die komplementär zur Spektroskopie geladener Teilchen ist, da diese dichte Proben nicht verlassen können. Inhalt der vorliegenden Dissertation ist es, die Methode der Fluoreszenzspektroskopie anzuwenden, um interatomare und intermolekulare Zerfallsprozesse, zunächst in Prototypsystemen, nachzuweisen und zu charakterisieren. Die Anregung der Proben erfolgte dabei mit Synchrotronstrahlung.
Dazu wurde ein ICD-Beispielprozess ausgewählt, durch den ein fluoreszierender Zustand in Neonclustern besetzt wird, und dessen erster eindeutiger Nachweis anhand von Photonendetektion geführt. Die ICD-Endzustände wurden durch zeit- und spektral aufgelöste Messungen näher charakterisiert. Durch die Kalibrierung auf simultan aufgenommene Emission von unkondensierten Neonatomen konnten absolute Wirkungsquerschnitte für die Photonenemission aus Clustern und damit für den ICD-Prozess abgeschätzt werden. Als weiterer interatomarer Zerfallskanal wurde der strahlende Ladungstransfer erstmals durch Messung von Photonen nachgewiesen. Weiterhin wurde das Probenspektrum durch die Entwicklung und Anpassung von Quellen für Wassercluster und Flüssigkeitsjets unter Hochvakuumbedingungen erweitert und erste Messungen an diesen Proben durchgeführt.
Befindet sich ein Atom oder Molekül allerdings in der nahen Umgebung weiterer, wie es unter realen Bedingungen in der Regel der Fall ist, können sich Zerfallsmechanismen als Folge der Absorption von Photonen grundlegend ändern. 1997 wurde theoretisch vorhergesagt, dass dies nicht nur dann gilt, wenn die Teilchen durch starke Bindungen eine gemeinsame elektronische Struktur haben, sondern auch für sehr schwach gebundene Systeme wie van der Waals oder wasserstoffbrückengebundene Cluster und Flüssigkeiten. Bei letzteren ist die Bindung so schwach, dass die elektronische Struktur der einzelnen Bestandteile qualitativ erhalten bleibt.
Der vorgesagte Autoionisationsprozess, der durch die schwache Bindung ermöglicht wird, wird „interatomarer Coulomb-Zerfall“ (ICD, für englisch: interatomic Coulombic decay) genannt. Wenige Jahre später konnte der Zerfall in Neonclustern experimentell bestätigt werden. Bei der weiteren theoretischen und experimentellen Untersuchung dieses Prozesses stellte sich heraus, dass es sich um einen fundamentalen Zerfallskanal in schwach gebundener Materie handelt, der in einer Fülle von Systemen eine wichtige Rolle spielt. Weitere verwandte interatomare Zerfallskanäle wie beispielsweise der strahlende Ladungstransfer wurden in der Folge entdeckt. Die experimentelle Untersuchung stützte sich dabei bisher im Wesentlichen auf die Spektroskopie geladener Teilchen, da diese die zentralen Zerfallsprodukte solcher Prozesse sind.
Da wässrige, wasserstoffbrückengebundene Umgebungen allgegenwärtig in vielen biologischen Prozessen sind, stellt sich die Frage nach der Relevanz intermolekularer Autoionisationsmechanismen für die Strahlungsbiologie. Zerfallsprodukte des ICD, langsame Elektronen und energetische Ionen, wurden als Ursache für effektive, irreparable DNA-Doppelstrangbrüche identifiziert.
Im Hinblick auf eine zunehmende Komplexität und Dichte der untersuchten Systeme ist eine experimentelle Methode wünschenswert, die komplementär zur Spektroskopie geladener Teilchen ist, da diese dichte Proben nicht verlassen können. Inhalt der vorliegenden Dissertation ist es, die Methode der Fluoreszenzspektroskopie anzuwenden, um interatomare und intermolekulare Zerfallsprozesse, zunächst in Prototypsystemen, nachzuweisen und zu charakterisieren. Die Anregung der Proben erfolgte dabei mit Synchrotronstrahlung.
Dazu wurde ein ICD-Beispielprozess ausgewählt, durch den ein fluoreszierender Zustand in Neonclustern besetzt wird, und dessen erster eindeutiger Nachweis anhand von Photonendetektion geführt. Die ICD-Endzustände wurden durch zeit- und spektral aufgelöste Messungen näher charakterisiert. Durch die Kalibrierung auf simultan aufgenommene Emission von unkondensierten Neonatomen konnten absolute Wirkungsquerschnitte für die Photonenemission aus Clustern und damit für den ICD-Prozess abgeschätzt werden. Als weiterer interatomarer Zerfallskanal wurde der strahlende Ladungstransfer erstmals durch Messung von Photonen nachgewiesen. Weiterhin wurde das Probenspektrum durch die Entwicklung und Anpassung von Quellen für Wassercluster und Flüssigkeitsjets unter Hochvakuumbedingungen erweitert und erste Messungen an diesen Proben durchgeführt.
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