Ab-initio analysis of the structural response of solids after femtosecond-laser-pulse excitation
| dc.contributor.corporatename | Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik | |
| dc.contributor.referee | Garcia, Martin E. (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Zijlstra, Eeuwe S. (Dr.) | |
| dc.date.accessioned | 2019-08-08T10:23:16Z | |
| dc.date.available | 2019-08-08T10:23:16Z | |
| dc.date.issued | 2019 | |
| dc.identifier | doi:10.17170/kobra-20190731615 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/123456789/11284 | |
| dc.language.iso | eng | |
| dc.rights | Urheberrechtlich geschützt | |
| dc.rights.uri | https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/ | |
| dc.subject.ddc | 530 | |
| dc.subject.swd | Femtosekundenlaser | ger |
| dc.subject.swd | Festkörper | ger |
| dc.subject.swd | Silicium | ger |
| dc.subject.swd | Antimon | ger |
| dc.title | Ab-initio analysis of the structural response of solids after femtosecond-laser-pulse excitation | eng |
| dc.title.subtitle | From understanding towards control | eng |
| dc.type | Dissertation | |
| dc.type.version | publishedVersion | |
| dcterms.abstract | After an intense femtosecond-laser excitation extreme non-equilibrium conditions are induced in materials. The high photon density in such an ultrashort-laser pulse interacts directly with the electronic system of the material. By absorbing the photon energy the electrons are excited in high energy states, where they form a non-equilibrium distribution shortly after the excitation. Due to fast electron-electron scattering and cascading processes equilibrates the electronic system within several femtoseconds to a common temperature of several thousand K. In contrast, the much heavier ionic systems remains unaffected near room temperature after the excitation. This highly non-equilibrium state between ions and electrons induces new ultrafast phenomena, in which the ions follow atomic pathways that are not accessible under thermodynamic conditions. In particular, the changed interatomic bonding due to the dramatic redistribution of the electronic system after a femtosecond-laser pulse causes these new phenomena. Induced phenomena are, e.g., coherent phonons, solid-to-solid phase transitions, thermal phonon squeezing, and nonthermal melting. In this work we analyzed the structural response of solids after femtosecond-laserpulse excitation, by performing ab initio molecular dynamics simulations of laserexcited silicon and antimony using our Code for Highly excIted Valence Electron Systems (CHIVES). It is an electronic-temperature-dependent density-functional-theory code, which high computational performance allows to treat the largest used ab initio supercells so far containing up to 1200 silicon atoms and 1440 antimony atoms, respectively. In particular, we unraveled the over 30 years existing mystery of the underlying atomic pathways during laser-induced nonthermal melting. Our results indicate that the atoms undergo three different stages of atomic motion in the excitation regime of non-reversible structural changes. Those melting stages are independent on the laser excitation strength. First, the atoms are accelerated due to the laser-changed interatomic bonding, which is characteristic for a super diffusive atomic behavior. Second, the increasing scattering rate of atoms that were not nearest neighbours decelerates the atomic motion, the atoms move fractionally diffusive, which is a behavior that has never been reported in solids before. Third, the atoms behave diffusively, like in a liquid, after the scattering rate saturates. Furthermore, the obtained results on laser-excited silicon were used to relate microscopic signatures of nonthermal melting to experimentally accessible quantities, like, decaying Bragg peak intensities, the total structure function, diffuse scattering, or the pair-correlation function. Our findings give practical indications to distinguish nonthermal melting from thermally driven phenomena in experiments. The large used supercells allowed to additionally investigate nonthermal melting in reciprocal space. With those results, we were enabled to identify the important phonon modes that cause predominantly nonthermal melting. Furthermore, we studied the existence of a fundamental speed limit of nonthermal melting in silicon and antimony at very high excitation densities. The obtained results give reasonable indications for a fundamental speed limit present in both materials. The combination of our findings on the microscopic nonthermal melting process enabled us to propose a control scheme, that induces a different structural response of the silicon crystal at an excitation density that normally would cause nonthermal melting. We found that the structural response can be controlled by light, if an intermediate state is used that shows predominantly thermal phonon squeezing. The proposed control scheme reduces the structure factor intensity decay after an intense femtosecond-laser excitation by almost 54 % compared to a single excitation to the same excitation level. In addition, we could identify coherent and incoherent electron-phonon scattering in moderate laser-excited antimony by combining experimental results obtained by L. Waldecker and coworkers, our ab initio molecular-dynamics simulations, and the ab initio computed electron-phonon coupling strength from F. H. Valencia. As a results we found that the incoherent electron-phonon coupling is insufficient explained by a Two-Temperature Model that considers an unified energy transfer between electrons and ions. Therefore, an approach that accounts at least for a different coupling strength for acoustic and optical phonons is needed in order to describe incoherent energy transfer properly. Finally, we studied ultrafast phenomena near a surface by performing the first ab initio simulations on laser-excited thin film silicon. We found that the film expansion, in particular the ensuing pressure release, stabilizes the crystalline structure against intense femtosecond-laser excitations. Furthermore, we found that the nonthermal melting process starts in the thin film center, although it is supposed to start at the surface due to the less bounded surface atoms. | eng |
| dcterms.abstract | Nach einer intensiven Femtosekundenlaseranregung werden extreme Nichtgleichgewichtszustände in Materialien induziert. Die hohe Photonendichte in solch einem ultrakurzen Laserpuls interagiert direkt mit dem elektronischen System des Materials. Durch Absorbieren der Photonenenergie werden die Elektronen in energetisch höhere Zustände angeregt, wo sie kurz nach der Anregung eine Nichtgleichgewichtsverteilung bilden. Durch schnelle Elektron-Elektron Stoß- und Kaskadenprozesse gleicht sich das elektronische System innerhalb weniger Femtosekunden einer gemeinsamen Temperatur von einigen tausend K an. Im Gegensatz dazu bleibt das schwerere ionische System nach der Anregung unbeeinträchtigt nahe der Raumtemperatur. Dieser extreme Nichtgleichgewichtszustand zwischen Ionen und Elektronen verursacht neue ultraschnelle Phänomene, bei welchenn die Ionen atomaren Pfaden folgen, welche unter thermodynamischen Bedingen nicht erreichbar wären. Im Speziellen verursacht die durch das umverteilte Elektronensystem veräanderte interatomare Bindung die neuen Phänomene. Induzierte Phänomene sind zum Beispiel kohärente Phononen, fest-zu-fest Phasenübergänge, thermisches Phononen squeezing und nichtthermisches Schmelzen. In dieser Arbeit haben wir die strukturelle Reaktion von Festkörpern nach einer Femtosekundenlaseranregung analysiert, indem wir ab initio Molekular Dynamik Simulationen für laserangeregtes Silizium und Antimon mit unserem Code for Highly excIted Valence Electron Systems (CHIVES) durchgeführt haben. Dieser ist ein elektronentemperaturabhängiger Dichtefunktionaltheorie Code, der es aufgrund seiner guten Computerleistung erlaubt, die bisher größten ab initio Superzellen mit bis zu 1200 Siliziumatomen und 1440 Antimonatomen zu benutzen. Im Einzelnen haben wir das seit über 30 Jahren existierende Mysterium der zugrundeliegenden atomaren Pfade während laserinduziertem nichtthermischen Schmelzens enträtselt. Unsere Resultate zeigen, dass die Atome in der Anregungsregion von nichtreversiblen Prozessen drei verschiedene Stadien der Atomarbewegung durchlaufen. Diese Schmelzstadien sind nicht abhängig von der Laseranregungstärke. Zuerst werden die Atome durch die veränderten Bindungsverhältnisse beschleunigt, was charakteristisch für eine superdiffusive Bewegung ist. Zweitens, durch die steigende Stoßrate von Atomen, die nicht nächste Nachbarn waren, wird die Atombewegung abgebremst. Die Atome bewegen sich nun gebrochen diffusiv. Ein Verhalten, von dem noch nie zuvor in Festkörpern berichtet wurde. Drittens, die Atome verhalten sich diffusiv nachdem die Stoßrate gesättigt ist, ähnlich wie in einer Flüssigkeit. Desweiteren wurden die gefunden Resultate in laserangeregtem Silizium benutzt um die mikroskopischen Signaturen des nichtthermischen Schmelzens in Verbindung zu experimentell erreichbaren Größen wie, z.B., abklingenden Bragg Peak Intensitäten, der kompletten Strukturfunktion, Diffuse Scattering oder der Paarkorrelationsfunktion zu bringen. Unsere Ergebnisse geben praktische Hinweise, um nichtthermisches Schmelzen von thermisch motivierten Phänomenen zu unterscheiden. Die großen, benutzten Superzellen erlaubten zusätzlich das nichtthermische Schmelzen im reziproken Raum zu erforschen. Mit diesen Ergebnissen wurde es uns möglich die Phononenmoden zu identifizieren, die hauptsächlich für das nichtthermische Schmelzen verantwortlich sind. Desweiteren haben wir die Existenz einer fundamentalen Geschwindigkeitsbegrenzung für das nichtthermische Schmelzen in Silizium und Antimon bei sehr hohen Anregungsdichten untersucht. Die gefundenen Resultate geben begründete Hinweise für solch eine Geschwindigkeitsbegrenzung in beiden Materialien. Die Kombination unserer Ergebnisse zum mikroskopisch nichtthermischen Schmelzen erlaubte uns ein Kontrollschema vorzuschlagen, dass bei einer Anregungstärke, die normalerweise nichtthermisches Schmelzen hervorruft, eine unterschiedliche strukturelle Reaktion des Siliziumkristalls induziert. Wir haben gefunden, dass die strukturelle Reaktion kontrolliert werden kann, wenn ein Zwischenzustand eingeführt wird, welcher hauptsächlich thermisches Phononensqueezing zeigt. Das vorgeschlagene Kontrollschema reduziert den Intensitätsabfall des Strukturfaktors nach einer intensiven Femtosekundenlaseranregung um fast 54 % im Vergleich zu einer Einfachanregung zu dem selben Anregungslevel. Darüber hinaus konnten wir kohärente und inkohärente Elektronen-Phononen-Kopplung in mäßig angeregtem Antimon identifizieren, indem wir experimentelle Resultate, welche von L. Waldecker und Kollegen erlangt wurden und unsere ab initio Molekulardynamik Simulationen sowie die ab initio berechnete Elektron-Phonon-Kopplungsstärke von F. H. Valencia kombinierten. Als Resultat haben wir gefunden, dass die inkohärente Elektron-Phonon-Kopplung nicht zufriedenstellend durch ein Zwei-Temperaturen-Modell beschrieben werden kann, welches annimmt, dass der Energietransfer zwischen den Elektronen und den Ionen einheitlich ist. Daher wird zumindest eine Herangehensweise benötigt, die eine unterschiedliche Kopplungsstärke für akustische und optische Phononen berücksichtigt, um inkohäherenten Energieaustausch gut zu beschreiben. Zum Schluss haben wir ultraschnelle Phänomene in der Nähe einer Oberfläche untersucht, indem wir die ersten ab initio Simulationen von laserangeregten dünnen Siliziumfilmen durchgeführt haben. Wir haben gefunden, dass die Filmexpansion, insbesondere aber die darauffolgende Druckfreigabe, die kristalline Struktur gegenüber intensiven Femtosekundenlaseranregungen stabilisiert. Außerdem haben wir gefunden, dass der nichtthermische Schmelzprozess in der Filmmitte startet, obwohl er vermeintlich an der Oberfläche starten sollte, da dort die Atome weniger stark gebunden sind. | ger |
| dcterms.accessRights | open access | |
| dcterms.creator | Zier, Tobias | |
| dcterms.dateAccepted | 2019-04-30 | |
| dcterms.extent | 123 Seiten |