Towards the investigation of ultrafast dynamics in chiral systems using free-electron lasers
| dc.contributor.corporatename | Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik | |
| dc.contributor.referee | Ehresmann, Arno (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Ilchen, Markus (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Buhmann, Stefan Yoshi (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Giesen, Thomas (Prof. Dr.) | |
| dc.date.accessioned | 2024-04-17T13:21:49Z | |
| dc.date.available | 2024-04-17T13:21:49Z | |
| dc.date.issued | 2024 | |
| dc.identifier | doi:10.17170/kobra-202404159988 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/123456789/15686 | |
| dc.language.iso | eng | |
| dc.rights | Urheberrechtlich geschützt | |
| dc.rights.uri | https://rightsstatements.org/page/InC/1.0/ | |
| dc.subject | free-electron laser | eng |
| dc.subject | chirality studies | eng |
| dc.subject | iodomethylbutane | eng |
| dc.subject | pump-probe experiments | eng |
| dc.subject | VMI spectroscopy | eng |
| dc.subject | mass spectroscopy | eng |
| dc.subject.ddc | 530 | |
| dc.subject.swd | Massenspektroskopie | ger |
| dc.subject.swd | Pump-Probe-Technik | ger |
| dc.subject.swd | Chirale Verbindungen | ger |
| dc.subject.swd | Freie-Elektronen-Laser | ger |
| dc.title | Towards the investigation of ultrafast dynamics in chiral systems using free-electron lasers | eng |
| dc.type | Dissertation | |
| dc.type.version | publishedVersion | |
| dcterms.abstract | Chiral molecules are life’s building blocks, making the study of their ultrafast processes a pursuit across various fundamental research fields. The results presented in this dissertation contain methodological, technical and scientific advancements that pave the way for future time-resolved, site-specific investigations into chiral photochemistry of randomly orientated molecules, using photoelectron circular dichroism and free-electron lasers. The high-repetitionrate free-electron lasers EuXFEL and FLASH2 will soon deliver undulatorbased circularly polarized pulses, opening new avenues for chiral studies. The EuXFEL’s instrumentation and applicability for chiral studies are presented based on the first performed experiments at the SQS endstation. The ultrafast spectroscopy technique of velocity map imaging and its suitability to measure the angular distribution of photoelectrons and ions in experiments targeting ultrafast dynamics is presented in detail. The double-sided velocity map imaging spectrometer, which was built and commissioned in the frame of this work, is presented, including technical details, and its simulated and experimentally retrieved performance. Inside into a performed study combining free-electron lasers and double-sided velocity map imaging spectroscopy, in the light of chiral perspectives, is given via the performed and here-presented experiment at FLASH1. Here, highly intense XUV pulses 63 eV and 75 eV, addressing the neutral and singly charged iodine 4d edge respectively, were used to probe the optical laser-induced fragmentation of the prototypical chiral molecule 1-iodo-2-methyl-butane (C5H11I) in a pump-probe scheme using 267nm and 800nm pulses. For charged Coulombic interaction of dissociating photofragments, the optical-laser-pump FEL-probe scans revealed that the molecule dissociates significantly slower with an 800nm pump than with a 267nm pump. The results show substantial wavelength and intensity dependence for the dissociation dynamics of this prototypical chiral molecule. In addition, electron-ion partial covariance imaging was demonstrated and enabled isolating the I 4d atomic and molecular levels. The outcomes of this dissertation provide a basis for future time-resolving investigations of chiral systems using free-electron lasers. | eng |
| dcterms.abstract | Chirale Moleküle sind essenzielle Bausteine des Lebens und die Untersuchung ihrer ultraschnellen Prozesse ist ein weitverbreiteter Forschungsschwerpunkt verschiedenster Grundlagenforschungsbereiche. Die in dieser Dissertation präsentierten Ergebnisse beinhalten methodologische, technische und wissenschaftliche Fortschritte, die den Weg für zukünftige zeitlich aufgelöste und ortsspezifische Untersuchungen der Photochemie von zufällig orientierten chiralen Molekülen ebnen. Methodologisch sollen der Photoelektronen-Zirkulardichroismus und Freie-Elektronen-Laser angewandt werden. Die in Lichtpulsen hoch wiederholende Freie-Elektronen-Laser EuXFEL und FLASH2 werden in Kürze zirkular polarisierte Pulse mittels Undulatoren bereitstellen. Mit der Bereitstellung dieses Lichtes werden neue Möglichkeiten für chirale Studien eröffnet. Die Instrumentierung des EuXFELs und Anwendbarkeit für chirale Studien werden anhand der ersten durchgef¨uhrten Experimenten an der SQS-Endstation vorgestellt. Die ultraschnelle Velocity-Map-Imaging Spektroskopietechnik und die Eignung zur Messung der Winkelverteilung von Photoelektronen und Ionen, die aus den Experimenten zur Untersuchung ultraschneller Dynamiken stammen, wird detailliert erläutert. Das doppelseitige Velocity-Map-Imaging Spektrometer, welches im Rahmen dieses Projektes gebaut und in Betrieb genommen wurde, wird vorgestellt, einschließlich technischer Details, sowie der simulierten und experimentell ermittelten Leistung. Einblicke in eine durchgeführte Studie, die Freie-Elektronen-Laser und doppelseitige Velocity-Map-Imaging Spektroskopie im Lichte chiraler Studienperspektiven kombiniert, werden anhand des hier vorgestellten Experimentes an FLASH1 gegeben. Dabei wurden hochintensive XUV-Pulse mit 63 eV und 75 eV, die die neutrale und einfach positiv geladene Jod-4d-Kante adressieren, verwendet, um die durch optische Laser induzierte Fragmentierung des prototypischen chiralen Moleküls 1-iodo-2-methyl-butan (C5H11I) in einem Pump-Probe-Schema mit 267nm und 800nm Pulsen zu untersuchen. Für die geladene Coulomb-Wechselwirkung von dissoziierenden Photofragmenten zeigen die optischen Laser-Pump-FELProbe-Scans, dass das Molekül mit einem 800nm Laser deutlich langsamer dissoziiert als mit einem 267nm Laser. Die Ergebnisse zeigen eine erhebliche Wellenl¨angen- und Intensitätsabhängigkeit für die Dissoziationsdynamik dieses prototypischen chiralen Moleküls. Ebenso wurde die Elektron-Ion-Teilkovarianz-Bildgebung demonstriert, welche die Isolierung der I 4d-atomaren und molekularen Niveaus ermöglichte. Die Ergebnisse dieser Dissertation liefern die Basis für zukünftige zeitaufgelöste Untersuchungen chiraler Systeme mittels Freie-Elektronen-Lasern. | ger |
| dcterms.accessRights | open access | |
| dcterms.creator | Music, Valerija | |
| dcterms.dateAccepted | 2024-01-17 | |
| dcterms.extent | vi, 156 Seiten | |
| kup.iskup | false | |
| ubks.epflicht | true |