Dissertation
Ultraschnelle kohärente Kontrollmethoden für die nichtlineare Mikroskopie und Spektroskopie
(Ultrafast coherent control methods for nonlinear microscopy and spectroscopy)
Zusammenfassung
Ultrakurze Laserpulse im Nanojoule-Energiebereich auf der Femto- bis Pikosekunden-Zeitskala ermöglichen die Erzeugung immenser Feldstärken bei Fokussierung auf wenige Quadratmikrometer Fläche. In diesem Szenario wirken starke Kräfte auf die Elektronensysteme von Atomen und Molekülen im Fokus ein, so dass sich die linearen optischen Eigenschaften von Stoffen ändern können – nichtlineare Eigenschaften treten zutage. Mit einem Pulsformer kann auf die breiten Spektren ultrakurzer Laserpulse per spektraler Phasenmodulation so eingewirkt werden, dass fast beliebige zeitliche Intensitäts- und Momentanfrequenz-Verläufe entstehen. Die spektrale Pulsformung steht im Mittelpunkt dieser Arbeit und wird für Anwendungen in der nichtlinearen Mikroskopie und der molekularen kohärenten Quantenkontrolle jenseits der Störungstheorie ausgelotet.
Zunächst wird ein modernes kohärentes Kontrollverfahren zur Pulskompression – Phase Resolved Interferometric Spectral Modulation (PRISM) – in einer geänderten Implementierung analysiert und als Charakterisierungsmethode für ultrakurze Laserpulse weiterentwickelt. Dieses Verfahren wird dann als Ausgangsbasis für ein Experiment zur chromophorfreien nichtlinearen Mikroskopie und einem Experiment zum adiabatischen Populationstransfer in molekularen Prototypen verwendet.
Die untersuchte chromophorfreie Mikroskopiemethode nutzt als Bildkontrast den nichtlinearen Prozess der Selbstphasenmodulation, der zu unterschiedlichen Auffüllungsgraden eines zuvor eingeführten spektralen Loches führt. Die Kontrastmethode ist in Transmission auf nichtlineare Materialparameter sensitiv, die von der Suszeptibilität dritter Ordnung abhängen. An dünnlagigen Graphitproben wird ein Auflösungsvermögen unterhalb der Auflösung eines linear arbeitenden Mikroskops gezeigt.
An gut charakterisierten Farbstoffmolekülen im Singulett System werden adiabatische elektronische Populationstransfermechanismen für resonante und nichtresonante Anregung verifiziert und generalisiert, die zuvor nur an einem speziell synthetisierten Photosensitizer im Triplett System untersucht worden waren. Zwei physikalisch motivierte Kontrollparameter der spektralen Phase werden gegeneinander abgerastert, um eine Fluoreszenz-Kontrolllandschaft zu erschaffen. Die experimentellen Kontrolllandschaften werden auf Basis einer Moleküldynamik-Simulation nachvollzogen und die zugrundeliegenden Kontrollmechanismen werden analysiert. Eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Messungen kann dabei erzielt werden, wobei die gekoppelte Elektronen- und Kernbewegung für die erstaunliche Robustheit des Populationstransfers gegenüber Stößen aus der Lösungsmittelumgebung verantwortlich ist.
Zunächst wird ein modernes kohärentes Kontrollverfahren zur Pulskompression – Phase Resolved Interferometric Spectral Modulation (PRISM) – in einer geänderten Implementierung analysiert und als Charakterisierungsmethode für ultrakurze Laserpulse weiterentwickelt. Dieses Verfahren wird dann als Ausgangsbasis für ein Experiment zur chromophorfreien nichtlinearen Mikroskopie und einem Experiment zum adiabatischen Populationstransfer in molekularen Prototypen verwendet.
Die untersuchte chromophorfreie Mikroskopiemethode nutzt als Bildkontrast den nichtlinearen Prozess der Selbstphasenmodulation, der zu unterschiedlichen Auffüllungsgraden eines zuvor eingeführten spektralen Loches führt. Die Kontrastmethode ist in Transmission auf nichtlineare Materialparameter sensitiv, die von der Suszeptibilität dritter Ordnung abhängen. An dünnlagigen Graphitproben wird ein Auflösungsvermögen unterhalb der Auflösung eines linear arbeitenden Mikroskops gezeigt.
An gut charakterisierten Farbstoffmolekülen im Singulett System werden adiabatische elektronische Populationstransfermechanismen für resonante und nichtresonante Anregung verifiziert und generalisiert, die zuvor nur an einem speziell synthetisierten Photosensitizer im Triplett System untersucht worden waren. Zwei physikalisch motivierte Kontrollparameter der spektralen Phase werden gegeneinander abgerastert, um eine Fluoreszenz-Kontrolllandschaft zu erschaffen. Die experimentellen Kontrolllandschaften werden auf Basis einer Moleküldynamik-Simulation nachvollzogen und die zugrundeliegenden Kontrollmechanismen werden analysiert. Eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Messungen kann dabei erzielt werden, wobei die gekoppelte Elektronen- und Kernbewegung für die erstaunliche Robustheit des Populationstransfers gegenüber Stößen aus der Lösungsmittelumgebung verantwortlich ist.
Sammlung(en)
Dissertationen (Experimentalphysik III - Femtosekundenspektroskopie und ultraschnelle Laserkontrolle)Zitieren
@phdthesis{doi:10.17170/kobra-202311289110,
author={Kalas, Tillmann},
title={Ultraschnelle kohärente Kontrollmethoden für die nichtlineare Mikroskopie und Spektroskopie},
school={Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik},
month={11},
year={2023}
}
0500 Oax 0501 Text $btxt$2rdacontent 0502 Computermedien $bc$2rdacarrier 1100 2023$n2023 1500 1/ger 2050 ##0##http://hdl.handle.net/123456789/15258 3000 Kalas, Tillmann 4000 Ultraschnelle kohärente Kontrollmethoden für die nichtlineare Mikroskopie und Spektroskopie :Ultrafast coherent control methods for nonlinear microscopy and spectroscopy / Kalas, Tillmann 4030 4060 Online-Ressource 4085 ##0##=u http://nbn-resolving.de/http://hdl.handle.net/123456789/15258=x R 4204 \$dDissertation 4170 5550 {{Ultrakurzzeitlaser}} 5550 {{Femtosekundenspektroskopie}} 7136 ##0##http://hdl.handle.net/123456789/15258
2023-12-04T09:47:35Z 2023-12-04T09:47:35Z 2023-11-28 doi:10.17170/kobra-202311289110 http://hdl.handle.net/123456789/15258 ger Namensnennung - Weitergabe unter gleichen Bedingungen 4.0 International http://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0/ Femtosekundenspektroskopie Lasermikroskopie Nichtlineare Mikroskopie Kohärente Kontrolle Ultrakurzpulslaser Laser 530 Ultraschnelle kohärente Kontrollmethoden für die nichtlineare Mikroskopie und Spektroskopie Dissertation Ultrakurze Laserpulse im Nanojoule-Energiebereich auf der Femto- bis Pikosekunden-Zeitskala ermöglichen die Erzeugung immenser Feldstärken bei Fokussierung auf wenige Quadratmikrometer Fläche. In diesem Szenario wirken starke Kräfte auf die Elektronensysteme von Atomen und Molekülen im Fokus ein, so dass sich die linearen optischen Eigenschaften von Stoffen ändern können – nichtlineare Eigenschaften treten zutage. Mit einem Pulsformer kann auf die breiten Spektren ultrakurzer Laserpulse per spektraler Phasenmodulation so eingewirkt werden, dass fast beliebige zeitliche Intensitäts- und Momentanfrequenz-Verläufe entstehen. Die spektrale Pulsformung steht im Mittelpunkt dieser Arbeit und wird für Anwendungen in der nichtlinearen Mikroskopie und der molekularen kohärenten Quantenkontrolle jenseits der Störungstheorie ausgelotet. Zunächst wird ein modernes kohärentes Kontrollverfahren zur Pulskompression – Phase Resolved Interferometric Spectral Modulation (PRISM) – in einer geänderten Implementierung analysiert und als Charakterisierungsmethode für ultrakurze Laserpulse weiterentwickelt. Dieses Verfahren wird dann als Ausgangsbasis für ein Experiment zur chromophorfreien nichtlinearen Mikroskopie und einem Experiment zum adiabatischen Populationstransfer in molekularen Prototypen verwendet. Die untersuchte chromophorfreie Mikroskopiemethode nutzt als Bildkontrast den nichtlinearen Prozess der Selbstphasenmodulation, der zu unterschiedlichen Auffüllungsgraden eines zuvor eingeführten spektralen Loches führt. Die Kontrastmethode ist in Transmission auf nichtlineare Materialparameter sensitiv, die von der Suszeptibilität dritter Ordnung abhängen. An dünnlagigen Graphitproben wird ein Auflösungsvermögen unterhalb der Auflösung eines linear arbeitenden Mikroskops gezeigt. An gut charakterisierten Farbstoffmolekülen im Singulett System werden adiabatische elektronische Populationstransfermechanismen für resonante und nichtresonante Anregung verifiziert und generalisiert, die zuvor nur an einem speziell synthetisierten Photosensitizer im Triplett System untersucht worden waren. Zwei physikalisch motivierte Kontrollparameter der spektralen Phase werden gegeneinander abgerastert, um eine Fluoreszenz-Kontrolllandschaft zu erschaffen. Die experimentellen Kontrolllandschaften werden auf Basis einer Moleküldynamik-Simulation nachvollzogen und die zugrundeliegenden Kontrollmechanismen werden analysiert. Eine gute Übereinstimmung mit den experimentellen Messungen kann dabei erzielt werden, wobei die gekoppelte Elektronen- und Kernbewegung für die erstaunliche Robustheit des Populationstransfers gegenüber Stößen aus der Lösungsmittelumgebung verantwortlich ist. open access Ultrafast coherent control methods for nonlinear microscopy and spectroscopy Kalas, Tillmann 2021-12-03 v, 295 Seiten Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik Baumert, Thomas (Prof. Dr.) Wollenhaupt, Matthias (Prof. Dr.) Ultrakurzzeitlaser Femtosekundenspektroskopie publishedVersion false true
Die folgenden Lizenzbestimmungen sind mit dieser Ressource verbunden: