Electron Dynamics and Correlations in the High-order Harmonic Generation, Photoelectron Circular Dichroism, and Spin Polarization Phenomena

Die Wechselwirkung von ionisierender Laserstrahlung mit Atomen und Molekülen kann zu faszinierenden Phänomenen führen. Darunter haben die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG), der Photoelektronen Zirkulardichroismus (PECD), und die Spin Polarisation (SP) großes Interesse seit den 1970er Jahren auf sich gezogen. Der HHG-Prozess kann beobachtet werden, wenn hochintesive und langwellige Laserpulse mit Materie in Wechselwirkung treten. Die Spektren werden normalerweise in einer Einzelelektronnäherung beschrieben, welche die Dynamiken und Korrelationen mehrerer Elektronen vernachlässigt. Hier wurde der Einfluss von eben diesen Dynamiken und Korrelationen auf den HHG-Prozess im Beryllium Atom theoretisch untersucht. Um diese Studie zu ermöglichen, wurde die sog. "time-dependent restricted-active-space configuration-interaction" Methode im Rahmen dieser Dissertation weiterentwickelt. Der PECD ist eine von Enantiomer und Helizität abhängige vorwärts-rückwärts Asymmetrie von Photoelektronen, welche aus chiralen Molekülen durch die Absorption von zirkular polarisierten Photonen emittiert wurden, und ist definiert bezüglich der Lichtausbreitungsrichtung. Die Größe des PECD kann in einem kohärenten Kontrollschema von Schmalbandpulssequenzen optimiert werden. Das Aufkommen von kohärenten Breitbandlaserpulsen eröffnet einen neuen Weg zur kohärenten Kontrolle. In dieser Arbeit wurde die Möglichkeit einzelne maßgeschneiderte kohärente Breitbandpulse zur Kontrolle des Multiphoton PECD zu nutzen theoretisch untersucht. Um diese Aufgabe in einem angemessenen Zeitrahmen zu bewältigen, wurde die Effizienz der sog. "time-dependent single-center" (TDSC) Methode optimiert. Ein elektronischer SP Effekt kann z.B. durch Photoionisationsprozesse mittels zirkular polarisiertem Licht hervorgerufen werden. Große Effekte wurden zunächst in einer Einzelphotonionisation vorhergesagt, und kürzlich in der Multiphotonionisation von Xenon Atomen und chiralen 1-Iodo-2-Methylbutan Molekülen gemessen. Um diese Ergebnisse zu erklären, wurde die Spin-Bahn Wechselwirkung in die TDSC Methode integriert. Die erweiterte Methode wurde in der Multiphotonionisation von Xenon getestet und benutzt um den Spin-aufgelösten Multiphoton PECD von 1-Iodo-2-Methylbutan zu studieren.