Electron Dynamics and Correlations in the High-order Harmonic Generation, Photoelectron Circular Dichroism, and Spin Polarization Phenomena
| dc.contributor.corporatename | Kassel, Universität Kassel, Fachbereich Mathematik und Naturwissenschaften, Institut für Physik | ger |
| dc.contributor.referee | Demekhin, Philipp V. (apl. Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Buhmann, Stefan Yoshi (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Ehresmann, Arno (Prof. Dr.) | |
| dc.contributor.referee | Baumert, Thomas (Prof. Dr.) | |
| dc.date.accessioned | 2024-06-24T13:55:36Z | |
| dc.date.available | 2024-06-24T13:55:36Z | |
| dc.date.issued | 2024 | |
| dc.identifier | doi:10.17170/kobra-2024061310344 | |
| dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/123456789/15877 | |
| dc.language.iso | eng | |
| dc.rights | Namensnennung-Nicht-kommerziell 4.0 International | * |
| dc.rights.uri | http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/ | * |
| dc.subject | electron dynamics and correlations | eng |
| dc.subject | high-order harmonic generation | eng |
| dc.subject | photoelectron circular dichroism | eng |
| dc.subject | spin polarization | eng |
| dc.subject | strong-field physics | eng |
| dc.subject | multiphoton ionization | eng |
| dc.subject | femtosecond laser pulses | eng |
| dc.subject | electron spectroscopy | eng |
| dc.subject | chirality | eng |
| dc.subject | chiral recognition | eng |
| dc.subject.ddc | 530 | |
| dc.subject.swd | Elektronenkorrelation | ger |
| dc.subject.swd | Spinpolarisation | ger |
| dc.subject.swd | Mehrphotonenionisation | ger |
| dc.subject.swd | Chiralität <Elementarteilchenphysik> | ger |
| dc.title | Electron Dynamics and Correlations in the High-order Harmonic Generation, Photoelectron Circular Dichroism, and Spin Polarization Phenomena | eng |
| dc.type | Dissertation | |
| dc.type.version | publishedVersion | |
| dcterms.abstract | Die Wechselwirkung von ionisierender Laserstrahlung mit Atomen und Molekülen kann zu faszinierenden Phänomenen führen. Darunter haben die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG), der Photoelektronen Zirkulardichroismus (PECD), und die Spin Polarisation (SP) großes Interesse seit den 1970er Jahren auf sich gezogen. Der HHG-Prozess kann beobachtet werden, wenn hochintesive und langwellige Laserpulse mit Materie in Wechselwirkung treten. Die Spektren werden normalerweise in einer Einzelelektronnäherung beschrieben, welche die Dynamiken und Korrelationen mehrerer Elektronen vernachlässigt. Hier wurde der Einfluss von eben diesen Dynamiken und Korrelationen auf den HHG-Prozess im Beryllium Atom theoretisch untersucht. Um diese Studie zu ermöglichen, wurde die sog. "time-dependent restricted-active-space configuration-interaction" Methode im Rahmen dieser Dissertation weiterentwickelt. Der PECD ist eine von Enantiomer und Helizität abhängige vorwärts-rückwärts Asymmetrie von Photoelektronen, welche aus chiralen Molekülen durch die Absorption von zirkular polarisierten Photonen emittiert wurden, und ist definiert bezüglich der Lichtausbreitungsrichtung. Die Größe des PECD kann in einem kohärenten Kontrollschema von Schmalbandpulssequenzen optimiert werden. Das Aufkommen von kohärenten Breitbandlaserpulsen eröffnet einen neuen Weg zur kohärenten Kontrolle. In dieser Arbeit wurde die Möglichkeit einzelne maßgeschneiderte kohärente Breitbandpulse zur Kontrolle des Multiphoton PECD zu nutzen theoretisch untersucht. Um diese Aufgabe in einem angemessenen Zeitrahmen zu bewältigen, wurde die Effizienz der sog. "time-dependent single-center" (TDSC) Methode optimiert. Ein elektronischer SP Effekt kann z.B. durch Photoionisationsprozesse mittels zirkular polarisiertem Licht hervorgerufen werden. Große Effekte wurden zunächst in einer Einzelphotonionisation vorhergesagt, und kürzlich in der Multiphotonionisation von Xenon Atomen und chiralen 1-Iodo-2-Methylbutan Molekülen gemessen. Um diese Ergebnisse zu erklären, wurde die Spin-Bahn Wechselwirkung in die TDSC Methode integriert. Die erweiterte Methode wurde in der Multiphotonionisation von Xenon getestet und benutzt um den Spin-aufgelösten Multiphoton PECD von 1-Iodo-2-Methylbutan zu studieren. | ger |
| dcterms.abstract | The interaction of ionizing laser radiation with atoms and molecules can give rise to many fascinating phenomena. Among them, the high-order harmonic generation (HHG), the photoelectron circular dichroism (PECD), and spin polarization (SP) phenomena have attracted a lot of scientific interest since their first observation or prediction in the 1970s. The generation of high-order harmonics can be observed if laser pulses with high intensities and large wavelengths interact with matter. The HHG spectra are usually described in a single active electron (SAE) approximation, which neglects many-electron dynamics and correlations. Here, the influence of the many-electron dynamics and correlations on the HHG in Beryllium atom was studied theoretically. To enable this investigation, a necessary development of the time-dependent restricted-active-space configuration-interaction method was performed in the course of the present dissertation. The PECD consists in an enantio- and helicity-dependent forward-backward asymmetry of photoelectrons which are emitted from chiral molecules by the absorption of circularly polarized photons, and it is defined with respect to the light propagation direction. The size of the PECD can be optimized by sequences of narrowband pulses in a coherent control scheme. The rise of coherent broadband laser pulses opens up a new way for coherent control. In this work, a possibility to control the multiphoton PECD by using a single coherent broadband laser pulse was studied theoretically. To manage this task in a reasonable computation time, an efficiency optimization of the time-dependent singlecenter (TDSC) method was performed. A SP of electrons can be achieved, e.g., in photoionization processes which make use of circularly polarized light. This effect was first predicted in the one-photon ionization regime. Recently, a large SP has been measured in the multiphoton ionization of Xenon atoms and chiral 1-Iodo-2-Methylbutane molecules. In order to explain these experimental findings theoretically, the spin-orbit interaction was incorporated into the TDSC method. The improved method was tested in the multiphoton ionization of Xenon atom and further applied to the spin-resolved multiphoton PECD of 1-Iodo-2-Methylbutane. | eng |
| dcterms.accessRights | open access | |
| dcterms.creator | Kutscher, Eric | |
| dcterms.dateAccepted | 2024-05-21 | |
| dcterms.extent | v, 155 Seiten | |
| kup.iskup | false | |
| ubks.epflicht | true |